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4d–2p–4f 梯度轨道耦合可实现串联催化，在原子分散的 Rh/CeO2 催化剂上同时消除 N2O 和 CO
Environmental Science & Technology ( IF 10.8 ) Pub Date : 2024-09-11 , DOI: 10.1021/acs.est.4c02277
Hao Liu 1, 2 , Shan Yang 3 , Jinxing Mi 1 , Chuanzhi Sun 3 , Jianjun Chen 1 , Junhua Li 1
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N 2 O和CO共存于各种工业和移动源中。 N 2 O和CO产生N 2和CO 2的协同反应引起了人们的广泛研究兴趣，但仍然极具挑战性。在此，我们通过梯度Rh 4d-O 2p-Ce 4f轨道耦合构建了具有不对称Rh-O-Ce位点的原子分散Rh负载CeO 2催化剂。该设计有效调控Ce的4f电子态，促进O 3π*反键轨道的电子填充，促进N-O键断裂。近环境压力X射线光电子能谱（NAP-XPS）揭示CO通过自串联催化作用与N 2 O分解产生的表面吸附O*反应，加速了N 2 O分解的限速步骤，在低至 115 °C 的温度下激活 N 2 O 和 CO 的协同反应。这项工作可以指导利用高阶轨道杂化策略结合串联概念的高性能催化剂的开发，以实现多功能催化应用。
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