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Entropy-Driven 60 mol% Li Electrolyte for Li Metal-Free Batteries
Small ( IF 13.0 ) Pub Date : 2024-09-10 , DOI: 10.1002/smll.202405007 Shengan Wu 1 , Yuhi Nishigaki 1 , Rika Hagiwara 1 , Jinkwang Hwang 1 , Kazuhiko Matsumoto 1
Small ( IF 13.0 ) Pub Date : 2024-09-10 , DOI: 10.1002/smll.202405007 Shengan Wu 1 , Yuhi Nishigaki 1 , Rika Hagiwara 1 , Jinkwang Hwang 1 , Kazuhiko Matsumoto 1
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Highly Li-concentrated electrolytes are acknowledged for their compatibility with Li metal negative electrodes and high voltage positive electrodes to achieve high-energy Li metal batteries, showcasing stable and facile interfaces for Li deposition/dissolution and high anodic stability. This study aims to explore a highly concentrated electrolyte by adopting entropy-driven chemistry for Li metal-free (so-called anode-free) batteries. The combination of lithium bis(fluorosulfonyl)amide (LiFSA) and lithium trifluoromethanesulfonate (LiOTf) salts in a pyrrolidinium-based ionic liquid is found to significantly modify the coordination structure, resulting in an unprecedented 60 mol% Li concentration and a low solvent-to-salt ratio of 0.67:1 in the electrolyte system. This novel 60 mol% Li electrolyte demonstrates unique coordination stricture, featuring a high ratio of monodentate-anion structures and aggregates, which facilitates an enhanced Li+ transference number and improved anodic stability. Moreover, the developed electrolyte provides a facile de-coordination process and leads to the formation of an anion-based solid electrolyte interface, which enables stable Li deposition/dissolution properties and demonstrates excellent cycling stability in the Li metal-free full cell with a Li[Ni0.8Co0.1Mn0.1]O2 (NCM811) positive electrode.
中文翻译：
用于无金属电池的熵驱动 60% 锂电解质
高浓度锂电解质因其与锂金属负极和高压正极的相容性而得到认可，以实现高能量锂金属电池，展示了稳定和简单的锂沉积/溶解界面和高阳极稳定性。本研究旨在通过对无锂金属（所谓的无阳极）电池采用熵驱动化学来探索一种高浓度电解质。发现双（氟磺酰）酰胺锂 （LiFSA） 和三氟甲磺酸锂 （LiOTf） 盐在吡咯烷基离子液体中的结合显着改变了配位结构，从而在电解质系统中产生了前所未有的 60 mol% Li 浓度和 0.67：1 的低溶剂盐比。这种新型 60 mol% Li 电解质表现出独特的配位狭窄，具有高比例的单齿阴离子结构和聚集体，有助于增强 Li+ 转移数和改善阳极稳定性。此外，开发的电解质提供了简单的去配位过程，并导致形成基于阴离子的固体电解质界面，从而实现了稳定的锂沉积/溶解性能，并在具有 Li[Ni0.8Co0.1Mn0.1]O2 （NCM811） 正极的无锂金属全电池中表现出优异的循环稳定性。
更新日期：2024-09-10
中文翻译：
用于无金属电池的熵驱动 60% 锂电解质
高浓度锂电解质因其与锂金属负极和高压正极的相容性而得到认可，以实现高能量锂金属电池，展示了稳定和简单的锂沉积/溶解界面和高阳极稳定性。本研究旨在通过对无锂金属（所谓的无阳极）电池采用熵驱动化学来探索一种高浓度电解质。发现双（氟磺酰）酰胺锂 （LiFSA） 和三氟甲磺酸锂 （LiOTf） 盐在吡咯烷基离子液体中的结合显着改变了配位结构，从而在电解质系统中产生了前所未有的 60 mol% Li 浓度和 0.67：1 的低溶剂盐比。这种新型 60 mol% Li 电解质表现出独特的配位狭窄，具有高比例的单齿阴离子结构和聚集体，有助于增强 Li+ 转移数和改善阳极稳定性。此外，开发的电解质提供了简单的去配位过程，并导致形成基于阴离子的固体电解质界面，从而实现了稳定的锂沉积/溶解性能，并在具有 Li[Ni0.8Co0.1Mn0.1]O2 （NCM811） 正极的无锂金属全电池中表现出优异的循环稳定性。
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