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Impact of Imine Bond Orientations and Acceptor Groups on Photocatalytic Hydrogen Generation of Donor–Acceptor Covalent Organic Frameworks
Small ( IF 13.0 ) Pub Date : 2024-09-09 , DOI: 10.1002/smll.202405887 Chao-Qin Han 1 , Jia-Xin Guo 1 , Shuai Sun 1 , Ze-Yang Wang 1 , Lei Wang 1 , Xiao-Yuan Liu 1
Small ( IF 13.0 ) Pub Date : 2024-09-09 , DOI: 10.1002/smll.202405887 Chao-Qin Han 1 , Jia-Xin Guo 1 , Shuai Sun 1 , Ze-Yang Wang 1 , Lei Wang 1 , Xiao-Yuan Liu 1
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Covalent organic frameworks (COFs) have emerged as one of the most studied photocatalysts owing to their adjustable structure and bandgaps. However, there is limited research on regulating the light-harvesting capabilities of acceptor building blocks in donor–acceptor (D–A) isomer COFs with different bond orientations. This investigation is crucial for elucidating the structure-property-performance relationship of COF photocatalysts. Herein, a series of D–A isostructural COFs are synthesized with different imine bond orientations using benzothiadiazole and its derivatives-based organic building units. Extended light absorption is achieved in COFs with acceptor groups that have strong electron-withdrawing capacities, although this resulted a decreased hydrogen generation efficiency. Photocatalytic experiments indicated that dialdehyde benzothiadiazole-based COFs, HIAM-0015, exhibit the highest hydrogen generation rate (17.99 mmol g−1 h−1), which is 15 times higher than its isomer. The excellent photocatalytic performance of HIAM-0015 can be attributed to its fast charge separation and migration. This work provides insights into the rational design and synthesis of D–A COFs to achieve efficient photocatalytic activity.
中文翻译：
亚胺键取向和受体基团对供体-受体共价有机框架光催化制氢的影响
共价有机框架 （COFs） 因其可调节的结构和带隙而成为研究最多的光催化剂之一。然而，关于调节具有不同键方向的供体-受体 （D-A） 异构体 COF 中受体结构单元的光捕获能力的研究有限。这项研究对于阐明 COF 光催化剂的结构-性能-性能关系至关重要。在此，使用苯并噻二唑及其衍生物基有机构建单元合成了一系列具有不同亚胺键取向的 D-A 同构体 COF。在具有强吸电子能力的受体基团的 COF 中实现了扩展的光吸收，尽管这导致制氢效率降低。光催化实验表明，基于二醛苯并噻二唑的 COF HIAM-0015 表现出最高的产氢速率 （17.99 mmol g-1 h-1），比其异构体高 15 倍。HIAM-0015 优异的光催化性能可归因于其快速的电荷分离和迁移。这项工作为合理设计和合成 D-A COF 以实现高效的光催化活性提供了见解。
更新日期：2024-09-09
中文翻译：
亚胺键取向和受体基团对供体-受体共价有机框架光催化制氢的影响
共价有机框架 （COFs） 因其可调节的结构和带隙而成为研究最多的光催化剂之一。然而，关于调节具有不同键方向的供体-受体 （D-A） 异构体 COF 中受体结构单元的光捕获能力的研究有限。这项研究对于阐明 COF 光催化剂的结构-性能-性能关系至关重要。在此，使用苯并噻二唑及其衍生物基有机构建单元合成了一系列具有不同亚胺键取向的 D-A 同构体 COF。在具有强吸电子能力的受体基团的 COF 中实现了扩展的光吸收，尽管这导致制氢效率降低。光催化实验表明，基于二醛苯并噻二唑的 COF HIAM-0015 表现出最高的产氢速率 （17.99 mmol g-1 h-1），比其异构体高 15 倍。HIAM-0015 优异的光催化性能可归因于其快速的电荷分离和迁移。这项工作为合理设计和合成 D-A COF 以实现高效的光催化活性提供了见解。
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