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Regulating Conformational Locking in Covalent Organic Framework for Selective and Recyclable Photocatalytic Transformation
Small ( IF 13.0 ) Pub Date : 2024-09-06 , DOI: 10.1002/smll.202405550 Qiujian Xie 1 , Anqi Chen 1 , Zhu Gao 1 , Shuai Gu 1 , Baosheng Wei 1 , Rongran Liang 2 , Fupeng Zhang 3 , Yanli Zhao 4 , Juntao Tang 1 , Chunyue Pan 1 , Guipeng Yu 1
Small ( IF 13.0 ) Pub Date : 2024-09-06 , DOI: 10.1002/smll.202405550 Qiujian Xie 1 , Anqi Chen 1 , Zhu Gao 1 , Shuai Gu 1 , Baosheng Wei 1 , Rongran Liang 2 , Fupeng Zhang 3 , Yanli Zhao 4 , Juntao Tang 1 , Chunyue Pan 1 , Guipeng Yu 1
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The exploration of new properties and functionality of covalent organic frameworks (COFs) rely mostly on the covalent modification of the starting building blocks or linkages. Noncovalent forces that guide the assembly and adhesion of layers to develop two-dimensional (2D) COFs and improve their bulk properties and functionalities, however, are rarely explored. Herein, the “conformational lock” (CL) effect in 2D hydrazine-linked COFs with intralayer F–H interaction is discovered and regulated to stabilize interlayer adhesion and develop a facile strategy to increase their stability, promote selectivity and efficiency in reactive singlet oxygen (1O2)-triggered photocatalytic transformation when acting as photocatalysts. The CL strategy endows the fluorinated COFs with an efficient intersystem crossing process for 1O2 generation and strong interlayer π–π stacking interaction. The 4F-COF with the strongest F–H noncovalent interaction exhibits the highest photocatalytic conversion and selectivity (exceeding 98%) in typical 1O2-dependent transformations, even over 7 continuous photocatalytic cycles. This work demonstrates that promoting intralayer noncovalent interaction in 2D-COFs can impart high photocatalytic activity and stability, and would vigorously inspire their developments in heterogeneous catalysis.
中文翻译：
调节共价有机框架中的构象锁定，用于选择性和可回收的光催化转化
对共价有机框架 （COF） 新性质和功能的探索主要依赖于起始构建单元或键的共价修饰。然而，引导层的组装和粘附以形成二维 （2D） COF 并改善其整体特性和功能的非共价力很少被探索。在此，发现并调节具有层内 F-H 相互作用的 2D 肼连接的 COF 中的“构象锁定”（CL） 效应以稳定层间粘附并开发一种简单的策略来提高它们的稳定性，提高活性单线态氧 （1O2） 触发的光催化转化的选择性和效率当作为光催化剂时。CL 策略赋予氟化 COF 高效的系统间交叉过程，以实现 1O2 生成和强大的层间 π-π 堆叠相互作用。具有最强 F-H 非共价相互作用的 4F-COF 在典型的 1O2 依赖性转化中表现出最高的光催化转化率和选择性（超过 98%），即使在 7 个连续的光催化循环中也是如此。这项工作表明，促进 2D-COF 中的层内非共价相互作用可以赋予较高的光催化活性和稳定性，并将有力地激发它们在非均相催化方面的发展。
更新日期：2024-09-06
中文翻译：
调节共价有机框架中的构象锁定，用于选择性和可回收的光催化转化
对共价有机框架 （COF） 新性质和功能的探索主要依赖于起始构建单元或键的共价修饰。然而，引导层的组装和粘附以形成二维 （2D） COF 并改善其整体特性和功能的非共价力很少被探索。在此，发现并调节具有层内 F-H 相互作用的 2D 肼连接的 COF 中的“构象锁定”（CL） 效应以稳定层间粘附并开发一种简单的策略来提高它们的稳定性，提高活性单线态氧 （1O2） 触发的光催化转化的选择性和效率当作为光催化剂时。CL 策略赋予氟化 COF 高效的系统间交叉过程，以实现 1O2 生成和强大的层间 π-π 堆叠相互作用。具有最强 F-H 非共价相互作用的 4F-COF 在典型的 1O2 依赖性转化中表现出最高的光催化转化率和选择性（超过 98%），即使在 7 个连续的光催化循环中也是如此。这项工作表明，促进 2D-COF 中的层内非共价相互作用可以赋予较高的光催化活性和稳定性，并将有力地激发它们在非均相催化方面的发展。
京公网安备 11010802027423号