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Modifying the Reactivity of Single Pd Sites in a Trimetallic Sn-Pd-Ag Surface Alloy: Tuning CO Binding Strength
Small ( IF 13.0 ) Pub Date : 2024-09-06 , DOI: 10.1002/smll.202405715 Lars Mohrhusen 1 , Shengjie Zhang 2 , Matthew M Montemore 2 , Robert J Madix 3
Small ( IF 13.0 ) Pub Date : 2024-09-06 , DOI: 10.1002/smll.202405715 Lars Mohrhusen 1 , Shengjie Zhang 2 , Matthew M Montemore 2 , Robert J Madix 3
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Improving control over active-site reactivity is a grand challenge in catalysis. Single-atom alloys (SAAs) consisting of a reactive component doped as single atoms into a more inert host metal feature localized and well-defined active sites, but fine tuning their properties is challenging. Here, a framework is developed for tuning single-atom site reactivity by alloying in an additional inert metal, which this work terms an alloy-host SAA. Specifically, this work creates about 5% Pd single-atom sites in a Pd33Ag67(111) single crystal surface, and then identifies Sn based on computational screening as a suitable third metal to introduce. Subsequent experimental studies show that introducing Sn indeed modifies the electronic structure and chemical reactivity (measured by CO desorption energies) of the Pd sites. The modifications to both the electronic structure and the CO adsorption energies are in close agreement with the calculations. These results indicate that the use of an alloy host environment to modify the reactivity of single-atom sites can allow fine-tuning of catalytic performance and boost resistance against strong-binding adsorbates such as CO.
中文翻译：
修饰三金属 Sn-Pd-Ag 表面合金中单个 Pd 位点的反应性：调整 CO 结合强度
提高对活性位点反应性的控制是催化领域的一个巨大挑战。单原子合金 （SAA） 由作为单原子掺杂到惰性更强的主体金属中的反应性组分组成，具有局部和明确的活性位点，但微调其性能具有挑战性。在这里，开发了一个框架，用于通过在额外的惰性金属中合金化来调整单原子位点反应性，这项工作将其称为合金主体 SAA。具体来说，这项工作在 Pd33Ag67（111） 单晶表面中创建了约 5% 的 Pd 单原子位点，然后根据计算筛选将 Sn 鉴定为合适的第三种金属。随后的实验研究表明，引入 Sn 确实改变了 Pd 位点的电子结构和化学反应性（通过 CO 解吸能测量）。对电子结构和 CO 吸附能的修改与计算结果非常一致。这些结果表明，使用合金主体环境来改变单原子位点的反应性可以微调催化性能并提高对强结合吸附物（如 CO）的抵抗力。
更新日期：2024-09-06
中文翻译：
修饰三金属 Sn-Pd-Ag 表面合金中单个 Pd 位点的反应性：调整 CO 结合强度
提高对活性位点反应性的控制是催化领域的一个巨大挑战。单原子合金 （SAA） 由作为单原子掺杂到惰性更强的主体金属中的反应性组分组成，具有局部和明确的活性位点，但微调其性能具有挑战性。在这里，开发了一个框架，用于通过在额外的惰性金属中合金化来调整单原子位点反应性，这项工作将其称为合金主体 SAA。具体来说，这项工作在 Pd33Ag67（111） 单晶表面中创建了约 5% 的 Pd 单原子位点，然后根据计算筛选将 Sn 鉴定为合适的第三种金属。随后的实验研究表明，引入 Sn 确实改变了 Pd 位点的电子结构和化学反应性（通过 CO 解吸能测量）。对电子结构和 CO 吸附能的修改与计算结果非常一致。这些结果表明，使用合金主体环境来改变单原子位点的反应性可以微调催化性能并提高对强结合吸附物（如 CO）的抵抗力。
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