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Thermal-Assisted Photosynthesis of Nitric Acid From Air
Advanced Energy Materials ( IF 24.4 ) Pub Date : 2024-09-06 , DOI: 10.1002/aenm.202403216 Mingzhu Li 1 , Long Fang 1 , Linlin Zhang 1 , Chuanwei Shi 1 , Mingxia Guo 2 , Yu Jin 2 , Xiaolong Yang 1 , Xia Liu 1 , Xin Ding 1, 2
Advanced Energy Materials ( IF 24.4 ) Pub Date : 2024-09-06 , DOI: 10.1002/aenm.202403216 Mingzhu Li 1 , Long Fang 1 , Linlin Zhang 1 , Chuanwei Shi 1 , Mingxia Guo 2 , Yu Jin 2 , Xiaolong Yang 1 , Xia Liu 1 , Xin Ding 1, 2
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Photocatalytic nitrogen oxidation reactions has emerged as promising techniques for air-based nitrate synthesis, bolstering sustainable nitrogen fixation in industrial chains centered around nitrates. However, significant disparities in orbital energy levels impose constraints on N2 conversion, highlighting the pivotal role of nitrogen activation, particularly in oxygen-rich environments. Herein, a novel Ir-WO3 catalyst with cation vacancy chains is fabricated and utilized as a highly efficient catalyst for thermal-assisted nitrogen oxidation under an innovative discontinuous light illumination strategy. Remarkably, an unexpected NO3− yield of 381.21 µmol g−1 h−1 is achieved, marking a 10.4-fold increase compared to regular continuous light illumination. This exceptional performance is attributed to the unique structure and discontinuous light illumination, which lowered the energy barrier of the rate-determining step for forming *NN(OH) intermediates and enhanced the abundance of •OH. Furthermore, a novel •OH assisted nitrogen activation mechanism is proposed based on the identification of crucial N2O intermediate and operando experiments. This work offers novel insights into free radicals-based photocatalytic conversion processes and also presents a potential nitrate synthesis pathway for nitrates-centric industrial nitrogen fixation chains.
中文翻译：
空气中硝酸的热辅助光合作用
光催化氮氧化反应已成为基于空气的硝酸盐合成的有前途的技术，支持以硝酸盐为中心的产业链中的可持续固氮。然而，轨道能级的显着差异对N 2转化施加了限制，凸显了氮活化的关键作用，特别是在富氧环境中。在此，制备了一种具有阳离子空位链的新型Ir-WO 3催化剂，并在创新的不连续光照射策略下用作热辅助氮氧化的高效催化剂。值得注意的是，NO 3 -产量达到了意想不到的 381.21 µm ol g -1 h -1 ，与常规连续光照明相比增加了 10.4 倍。这种优异的性能归因于独特的结构和不连续的光照，降低了形成*NN(OH)中间体的速率决定步骤的能垒，并提高了·OH的丰度。此外，基于关键N 2 O中间体和操作实验的识别，提出了一种新的•OH辅助氮活化机制。这项工作为基于自由基的光催化转化过程提供了新颖的见解，并为以硝酸盐为中心的工业固氮链提供了潜在的硝酸盐合成途径。
更新日期：2024-09-06
中文翻译：
空气中硝酸的热辅助光合作用
光催化氮氧化反应已成为基于空气的硝酸盐合成的有前途的技术，支持以硝酸盐为中心的产业链中的可持续固氮。然而，轨道能级的显着差异对N 2转化施加了限制，凸显了氮活化的关键作用，特别是在富氧环境中。在此，制备了一种具有阳离子空位链的新型Ir-WO 3催化剂，并在创新的不连续光照射策略下用作热辅助氮氧化的高效催化剂。值得注意的是，NO 3 -产量达到了意想不到的 381.21 µm ol g -1 h -1 ，与常规连续光照明相比增加了 10.4 倍。这种优异的性能归因于独特的结构和不连续的光照，降低了形成*NN(OH)中间体的速率决定步骤的能垒，并提高了·OH的丰度。此外，基于关键N 2 O中间体和操作实验的识别，提出了一种新的•OH辅助氮活化机制。这项工作为基于自由基的光催化转化过程提供了新颖的见解，并为以硝酸盐为中心的工业固氮链提供了潜在的硝酸盐合成途径。
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