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Tuning the Ca content of Ni–Ca–Al layered-double hydroxide catalysts for low-temperature CO2 methanation
Journal of Materials Chemistry A ( IF 10.7 ) Pub Date : 2024-09-03 , DOI: 10.1039/d4ta04231j
Yan Resing Dias 1 , Oscar W. Perez-Lopez 1
Journal of Materials Chemistry A ( IF 10.7 ) Pub Date : 2024-09-03 , DOI: 10.1039/d4ta04231j
Yan Resing Dias 1 , Oscar W. Perez-Lopez 1
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CO2 valorization as carbon feedstock is a good strategy to reduce its environmental effects and produce fuels and chemicals such as CH4, which can be used as synthetic natural gas (SNG). Layered double hydroxide (LDH)-derived Ni–Ca–Al catalysts with variable Ca content (3–33% mol) were synthesized through co-precipitation, characterized by N2 physisorption, X-ray diffractometry (XRD), temperature-programmed analyses (H2-TPR, CO2-TPD, H2-TPD, and TPO), Scanning Electron Microscopy (SEM) and Transmission Electron Microscopy (TEM) and evaluated in CO2 methanation (200–400 °C, 1 atm, and a GHSV of 60 000 mL (gcat h)−1). Outstanding performance was observed at temperatures as low as 200 °C, where the catalyst containing 6% Ca achieved 79.4% CO2 conversion and 100% CH4 selectivity, attributed to the improved metal–support interaction that provided a high surface area, dispersion, and small-sized crystallites, thus presenting plenty of Ni active sites, and to the high basicity in the weak-medium range, which facilitated the adsorption and activation of H2 and CO2. A stability test (250 °C for 10 h) demonstrated high resistance to deactivation by sintering and carbon deposition. Therefore, the Ni–Ca–Al LDH-derived catalysts were proved as feasible catalysts for CO2 methanation, where the proper adjustment of Ca content in the lattice improves their properties, allowing the process to be performed closer to thermodynamic equilibrium at low temperatures and preventing high energy spending.
中文翻译：
调节用于低温 CO2 甲烷化的 Ni-Ca-Al 层状双氢氧化物催化剂的 Ca 含量
CO 2增值作为碳原料是减少其环境影响并生产燃料和化学品（例如可用作合成天然气（SNG））的CH 4的良好策略。通过共沉淀合成了具有可变 Ca 含量（3-33% mol）的层状双氢氧化物（LDH）衍生的 Ni-Ca-Al 催化剂，并通过 N 2物理吸附、X 射线衍射（XRD）、程序升温分析进行表征。 （H 2 -TPR、CO 2 -TPD、H 2 -TPD 和 TPO）、扫描电子显微镜 (SEM) 和透射电子显微镜 (TEM) 并在 CO 2甲烷化（200–400 °C、1 atm 和GHSV 为 60 000 mL (g cat h) -1 )。在低至 200 °C 的温度下观察到出色的性能，其中含有 6% Ca 的催化剂实现了 79.4% CO 2转化率和 100% CH 4选择性，这归因于改进的金属-载体相互作用，提供了高表面积、分散性、且晶粒尺寸小，因此存在大量的Ni活性位点，并且在弱中范围内具有高碱度，有利于H 2和CO 2的吸附和活化。稳定性测试（250°C，10 小时）证明了其对因烧结和碳沉积而失活的高抵抗力。 因此，Ni-Ca-Al LDH衍生催化剂被证明是可行的CO 2甲烷化催化剂，其中晶格中Ca含量的适当调整改善了其性能，使该过程在低温下更接近热力学平衡，并且防止高能源消耗。
更新日期：2024-09-03
中文翻译：
调节用于低温 CO2 甲烷化的 Ni-Ca-Al 层状双氢氧化物催化剂的 Ca 含量
CO 2增值作为碳原料是减少其环境影响并生产燃料和化学品（例如可用作合成天然气（SNG））的CH 4的良好策略。通过共沉淀合成了具有可变 Ca 含量（3-33% mol）的层状双氢氧化物（LDH）衍生的 Ni-Ca-Al 催化剂，并通过 N 2物理吸附、X 射线衍射（XRD）、程序升温分析进行表征。 （H 2 -TPR、CO 2 -TPD、H 2 -TPD 和 TPO）、扫描电子显微镜 (SEM) 和透射电子显微镜 (TEM) 并在 CO 2甲烷化（200–400 °C、1 atm 和GHSV 为 60 000 mL (g cat h) -1 )。在低至 200 °C 的温度下观察到出色的性能，其中含有 6% Ca 的催化剂实现了 79.4% CO 2转化率和 100% CH 4选择性，这归因于改进的金属-载体相互作用，提供了高表面积、分散性、且晶粒尺寸小，因此存在大量的Ni活性位点，并且在弱中范围内具有高碱度，有利于H 2和CO 2的吸附和活化。稳定性测试（250°C，10 小时）证明了其对因烧结和碳沉积而失活的高抵抗力。 因此，Ni-Ca-Al LDH衍生催化剂被证明是可行的CO 2甲烷化催化剂，其中晶格中Ca含量的适当调整改善了其性能，使该过程在低温下更接近热力学平衡，并且防止高能源消耗。
京公网安备 11010802027423号