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Microwave-Assisted PtRu Alloying on Defective Tungsten Oxide: A Pathway to Improved Hydroxyl Dynamics for Highly-Efficient Hydrogen Evolution Reaction
Advanced Energy Materials ( IF 24.4 ) Pub Date : 2024-09-03 , DOI: 10.1002/aenm.202402372 Bowen Zhou 1, 2 , Juping Wang 1 , Lingfei Guo 1 , Hongdong Li 1 , Weiping Xiao 3 , Guangrui Xu 4 , Dehong Chen 4 , Caixia Li 5 , Yunmei Du 5 , Hao Ding 2 , Yihe Zhang 2 , Zexing Wu 1 , Lei Wang 1
Advanced Energy Materials ( IF 24.4 ) Pub Date : 2024-09-03 , DOI: 10.1002/aenm.202402372 Bowen Zhou 1, 2 , Juping Wang 1 , Lingfei Guo 1 , Hongdong Li 1 , Weiping Xiao 3 , Guangrui Xu 4 , Dehong Chen 4 , Caixia Li 5 , Yunmei Du 5 , Hao Ding 2 , Yihe Zhang 2 , Zexing Wu 1 , Lei Wang 1
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Platinum (Pt)-based compounds are the benchmarked catalysts for hydrogen evolution reaction (HER) but exhibit slow kinetics in alkaline environments. The *OH accumulation on Pt surface can block active sites, affecting proton reduction and water re-adsorption. Alloying Ruthenium (Ru) with Pt sites can significantly modulate the adsorption and desorption of water dissociation intermediates. Choosing suitable supports and utilizing metal-support interaction (MSI) is crucial for active site optimization. PtRu alloy anchored on tungsten oxide (WO3) with rich oxygen vacancies (OV) is prepared through an ultrafast microwave-assisted approach. Benefiting from the coupling effects between alloying and MSI, PtRu/WO3-OV exhibits exceptionally high HER activity. In 1 m KOH, 1 m KOH + seawater, and 0.5 m H2SO4, it requires ultralow overpotentials of 9, 26, and 6 mV to achieve 10 mA cm−2, respectively. The designed catalyst surpasses commercial Pt/C in mass activity and demonstrates considerable potential for intermittent energy integration. Density functional theory reveals that alloying Ru with Pt sites significantly reduces the energy barrier of dissociating *OH, modulating blockage on the surface and then promoting the overall alkaline HER process. This study offers insights into the rapid synthesis of non-carbon supported catalysts with Pt site modulation for alkaline hydrogen generation.
中文翻译：
微波辅助 PtRu 合金化对有缺陷的氧化钨：改进羟基动力学以实现高效析氢反应的途径
铂 （Pt） 基化合物是析氢反应 （HER） 的基准催化剂，但在碱性环境中表现出缓慢的动力学。Pt 表面的 *OH 积累会阻塞活性位点，影响质子还原和水的再吸附。钌 （Ru） 与 Pt 位点的合金化可以显着调节水解离中间体的吸附和解吸。选择合适的支撑并利用金属支撑相互作用 （MSI） 对于主动场地优化至关重要。锚定在氧化钨 （WO3） 上且具有丰富氧空位 （OV） 的 PtRu 合金是通过超快微波辅助方法制备的。得益于合金和 MSI 之间的耦合效应，PtRu/WO3-O V 表现出极高的 HER 活性。在 1 m KOH、1 m KOH + 海水和 0.5 m H2SO4 中，需要 9、26 和 6 mV 的超低过电位才能分别达到 10 mA cm-2。所设计的催化剂在质量活性方面超过了商业 Pt/C，并显示出间歇性能量整合的巨大潜力。密度泛函理论表明，将 Ru 与 Pt 位点合金化可显著降低解离 *OH 的能垒，调节表面的阻塞，然后促进整个碱性 HER 过程。本研究为使用 Pt 位点调制快速合成非碳负载型催化剂以生成碱性氢提供了见解。
更新日期：2024-09-03
中文翻译：
微波辅助 PtRu 合金化对有缺陷的氧化钨：改进羟基动力学以实现高效析氢反应的途径
铂 （Pt） 基化合物是析氢反应 （HER） 的基准催化剂，但在碱性环境中表现出缓慢的动力学。Pt 表面的 *OH 积累会阻塞活性位点，影响质子还原和水的再吸附。钌 （Ru） 与 Pt 位点的合金化可以显着调节水解离中间体的吸附和解吸。选择合适的支撑并利用金属支撑相互作用 （MSI） 对于主动场地优化至关重要。锚定在氧化钨 （WO3） 上且具有丰富氧空位 （OV） 的 PtRu 合金是通过超快微波辅助方法制备的。得益于合金和 MSI 之间的耦合效应，PtRu/WO3-O V 表现出极高的 HER 活性。在 1 m KOH、1 m KOH + 海水和 0.5 m H2SO4 中，需要 9、26 和 6 mV 的超低过电位才能分别达到 10 mA cm-2。所设计的催化剂在质量活性方面超过了商业 Pt/C，并显示出间歇性能量整合的巨大潜力。密度泛函理论表明，将 Ru 与 Pt 位点合金化可显著降低解离 *OH 的能垒，调节表面的阻塞，然后促进整个碱性 HER 过程。本研究为使用 Pt 位点调制快速合成非碳负载型催化剂以生成碱性氢提供了见解。
京公网安备 11010802027423号