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Atomic Phosphorus Sites for Anchoring Platinum–Tungsten Dimers to Facilitate Proton Transfer in All-pH Hydrogen Evolution
Advanced Energy Materials ( IF 24.4 ) Pub Date : 2024-09-03 , DOI: 10.1002/aenm.202402714 Yi Guan 1 , Zhongxin Song 2 , Chuang Xue 3 , Xiaozhang Yao 1 , Matthew Liu Zheng 1 , Jiamin Fu 1 , Weihan Li 1 , Yongliang Li 2 , Xiangzhong Ren 2 , Lei Zhang 2 , Li‐Min Liu 3 , Xueliang Sun 1, 4
Advanced Energy Materials ( IF 24.4 ) Pub Date : 2024-09-03 , DOI: 10.1002/aenm.202402714 Yi Guan 1 , Zhongxin Song 2 , Chuang Xue 3 , Xiaozhang Yao 1 , Matthew Liu Zheng 1 , Jiamin Fu 1 , Weihan Li 1 , Yongliang Li 2 , Xiangzhong Ren 2 , Lei Zhang 2 , Li‐Min Liu 3 , Xueliang Sun 1, 4
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Bimetallic single-atom-dimer (SAD) with unique electronic structures and adsorption properties presents exceptional catalytic performance owing to atomic-level synergistic effects from direct bonding between different metal atoms. However, inherent characteristics of substrate present great challenges in their synthesis and mechanism investigation. Herein, a unique phosphorus modified atomic layer deposition (P-ALD) strategy is designed to synthesize P-anchored Pt–W dimers, overcoming substrate limitation (Pt1W1–P/C). Motivated introduction of atomic P site via ALD can effectively anchor one-to-one AB bimetallic dimer structure on various substrates, confirmed by X-ray absorption spectroscopy (XAS). Density functional theory reveals an interatomic synergistic adsorption mechanism, with W as primary hydrogen adsorption site extending to Pt, optimizing hydrogen coverage, leading to 60-fold increase in mass activity compared to commercial Pt/C in both acidic and alkaline electrolytes. Anion exchange membrane water electrolyzer with ultra-low loading Pt1W1–P/C (50 µgPt cm−2) catalyst operates durability at 1000 mA cm−2 for 550 h with ultra-low degradation of 38 µV h−1. Operando XAS confirms hydrogen adsorption pathway between atoms and remarkable self-healing ability of P–Pt–W–O sites under all-pH conditions. These findings extend the application domain of SAD to catalytic manufacturing methods and aid in designing advanced materials with multi-atomic active sites.
中文翻译：
用于锚定铂-钨二聚体以促进全 pH 析氢中的质子转移的原子磷位点
双金属单原子二聚体 （SAD） 具有独特的电子结构和吸附特性，由于不同金属原子之间直接键合的原子级协同效应，呈现出卓越的催化性能。然而，底物的固有特性对其合成和机理研究提出了巨大的挑战。在此，设计了一种独特的磷修饰原子层沉积 （P-ALD） 策略来合成 P 锚定的 Pt-W 二聚体，克服了衬底限制 （Pt1W1-P/C）。通过 ALD 的有动机引入原子 P 位点可以有效地将一对一的 AB 双金属二聚体结构锚定在各种衬底上，这可以通过 X 射线吸收光谱 （XAS） 证实。密度泛函理论揭示了原子间协同吸附机制，以 W 为主要氢吸附位点，延伸到 Pt，优化了氢覆盖率，导致酸性和碱性电解质中的质量活度比商业 Pt/C 高 60 倍。具有超低负载 Pt1W1–P/C （50 μgPt cm-2） 催化剂的阴离子交换膜水电解槽在 1000 mA cm-2 下耐久运行550 h，具有 38 μV h-1 的超低降解。Operando XAS 证实了原子之间的氢吸附途径以及 P-Pt-W-O 位点在所有 pH 条件下的显着自修复能力。这些发现将 SAD 的应用领域扩展到催化制造方法，并有助于设计具有多原子活性位点的先进材料。
更新日期：2024-09-03
中文翻译：
用于锚定铂-钨二聚体以促进全 pH 析氢中的质子转移的原子磷位点
双金属单原子二聚体 （SAD） 具有独特的电子结构和吸附特性，由于不同金属原子之间直接键合的原子级协同效应，呈现出卓越的催化性能。然而，底物的固有特性对其合成和机理研究提出了巨大的挑战。在此，设计了一种独特的磷修饰原子层沉积 （P-ALD） 策略来合成 P 锚定的 Pt-W 二聚体，克服了衬底限制 （Pt1W1-P/C）。通过 ALD 的有动机引入原子 P 位点可以有效地将一对一的 AB 双金属二聚体结构锚定在各种衬底上，这可以通过 X 射线吸收光谱 （XAS） 证实。密度泛函理论揭示了原子间协同吸附机制，以 W 为主要氢吸附位点，延伸到 Pt，优化了氢覆盖率，导致酸性和碱性电解质中的质量活度比商业 Pt/C 高 60 倍。具有超低负载 Pt1W1–P/C （50 μgPt cm-2） 催化剂的阴离子交换膜水电解槽在 1000 mA cm-2 下耐久运行550 h，具有 38 μV h-1 的超低降解。Operando XAS 证实了原子之间的氢吸附途径以及 P-Pt-W-O 位点在所有 pH 条件下的显着自修复能力。这些发现将 SAD 的应用领域扩展到催化制造方法，并有助于设计具有多原子活性位点的先进材料。
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