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Dual Polyanion Mechanism for Superionic Transport in BH4-Based Argyrodites
Advanced Energy Materials ( IF 24.4 ) Pub Date : 2024-09-03 , DOI: 10.1002/aenm.202401549 Pengbo Wang 1 , Haoyu Liu 1 , Sawankumar Patel 1 , Jason E. Roberts 2 , Yudan Chen 1 , Bright Ogbolu 1 , Brian E. Francisco 2 , Yan‐Yan Hu 1, 3
Advanced Energy Materials ( IF 24.4 ) Pub Date : 2024-09-03 , DOI: 10.1002/aenm.202401549 Pengbo Wang 1 , Haoyu Liu 1 , Sawankumar Patel 1 , Jason E. Roberts 2 , Yudan Chen 1 , Bright Ogbolu 1 , Brian E. Francisco 2 , Yan‐Yan Hu 1, 3
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Polyanion rotations are often linked to cation diffusion, but the study of multiple polyanion systems is scarce due to the complexities in experimentally determining their dynamic interactions. This work focuses on BH4-based argyrodites, synthesized to achieve a high conductivity of 11 mS cm−1. Advanced tools, including high-resolution X-ray diffraction, neutron pair distribution function analysis, and mutinuclear magic-angle-spinning nuclear magnetic resonance (NMR) spectroscopy and relaxometry, along with theoretical calculations, are employed to unravel the dynamic intricacies among the dual polyanion lattice and active charge carriers. The findings reveal that the anion sublattice of Li5.07PS4.07(BH4)1.93 affords an even temporal distribution of Li among PS43− and BH4−, suggesting minimal trapping of the charge carriers. Moreover, the NMR relaxometry unveils rapid BH4− rotation on the order of ∼GHz, affecting the slower rotation of neighboring PS43− at ∼100 MHz. The PS43− rotation synchronizes with Li+ motion and drives superionic transport. Thus, the PS43− and BH4− polyanions act as two-staged dual motors, facilitating rapid Li+ diffusion.
中文翻译：
基于 BH4 的 Argyrodite 中超离子传输的双聚阴离子机制
多阴离子旋转通常与阳离子扩散有关，但由于实验确定其动态相互作用的复杂性，对多个多阴离子系统的研究很少。这项工作的重点是基于 BH4 的银辉体，合成后可实现 11 mS cm-1 的高电导率。采用先进的工具，包括高分辨率 X 射线衍射、中子对分布函数分析、多核魔术角旋转核磁共振 （NMR） 波谱和弛豫测量，以及理论计算，来揭示双聚阴离子晶格和有源电荷载流子之间的动力学复杂性。研究结果表明，Li5.07PS4.07（BH4）1.93 的阴离子亚晶格在 PS43- 和 BH4- 之间提供了 Li 的均匀时间分布，表明电荷载流子的俘获最小。此外，NMR 弛豫测量揭示了 BH4− 在 ∼GHz 量级的快速旋转，影响了相邻 PS43− 在 ∼100 MHz 的较慢旋转。PS43− 旋转与 Li+ 运动同步并驱动超离子传输。因此，PS43− 和 BH4− 聚阴离子充当两级双马达，促进 Li+ 的快速扩散。
更新日期：2024-09-03
中文翻译：
基于 BH4 的 Argyrodite 中超离子传输的双聚阴离子机制
多阴离子旋转通常与阳离子扩散有关，但由于实验确定其动态相互作用的复杂性，对多个多阴离子系统的研究很少。这项工作的重点是基于 BH4 的银辉体，合成后可实现 11 mS cm-1 的高电导率。采用先进的工具，包括高分辨率 X 射线衍射、中子对分布函数分析、多核魔术角旋转核磁共振 （NMR） 波谱和弛豫测量，以及理论计算，来揭示双聚阴离子晶格和有源电荷载流子之间的动力学复杂性。研究结果表明，Li5.07PS4.07（BH4）1.93 的阴离子亚晶格在 PS43- 和 BH4- 之间提供了 Li 的均匀时间分布，表明电荷载流子的俘获最小。此外，NMR 弛豫测量揭示了 BH4− 在 ∼GHz 量级的快速旋转，影响了相邻 PS43− 在 ∼100 MHz 的较慢旋转。PS43− 旋转与 Li+ 运动同步并驱动超离子传输。因此，PS43− 和 BH4− 聚阴离子充当两级双马达，促进 Li+ 的快速扩散。
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