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Lewis Acidic VOx Engineered PdAu Nanocatalysts for Efficient Formic Acid Dehydrogenation
Advanced Energy Materials ( IF 24.4 ) Pub Date : 2024-09-02 , DOI: 10.1002/aenm.202402650 Dan Liu 1 , Huiqin Yao 2 , Huai Wang 1 , Xinwei Zhang 1 , Zhimao Yang 1 , Chuncai Kong 1 , Ben Liu 3
Advanced Energy Materials ( IF 24.4 ) Pub Date : 2024-09-02 , DOI: 10.1002/aenm.202402650 Dan Liu 1 , Huiqin Yao 2 , Huai Wang 1 , Xinwei Zhang 1 , Zhimao Yang 1 , Chuncai Kong 1 , Ben Liu 3
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The development of high-performance catalysts for formic acid (FA) dehydrogenation is of extreme significance to the successful production of hydrogen under ambient conditions. Despite some encouraging progress, their activity is still unsatisfied than needed. In this work, it is presented that Lewis acidic VOx sites engineered ultrafine PdAu nanoclusters (PdAu-VOx) perform perfectly for hydrogen production from FA dehydrogenation. Strikingly, the best catalyst — PdAu-VOx embed in amino-functionalized hollow mesoporous support (PdAu-VOx/NHMS) discloses an impressive initial turnover frequency of 14155 h−1 and a low activation energy of 31.2 kJ mol−1 without additives at room temperature, and maintains 100% selectivity and conversion in the tenth cycle reaction. Mechanistic investigations illustrate that VOx species can serve as the Lewis acid sites, which not only regulate the adsorption strength of reactant and intermediate on PdAu, but also reinforce the C─H bond activation within FA molecule, thereby promoting the reaction kinetics for efficient hydrogen production. This work thus provides a strategy for the development of new-style heterogeneous catalysts with Lewis acid-base sites applied to a variety of energy-related catalytic reactions.
中文翻译：
用于高效甲酸脱氢的 Lewis 酸性 VOx 工程 PdAu 纳米催化剂
用于甲酸 （FA） 脱氢的高性能催化剂的开发对于在环境条件下成功生产氢气具有极其重要的意义。尽管取得了一些令人鼓舞的进展，但他们的活动仍然没有得到所需的满足。在这项工作中，提出了路易斯酸性 VOx 位点设计的超细 PdAu 纳米簇 （PdAu-VOx） 在 FA 脱氢制氢中表现完美。引人注目的是，最好的催化剂——嵌入氨基功能化空心介孔载体 （PdAu-VOx/NHMS） 中的 PdAu-VOx 在室温下无添加剂的情况下，具有令人印象深刻的 14155 h-1 初始转换频率和 31.2 kJ mol-1 的低活化能，并在第十个循环反应中保持 100% 的选择性和转化率。机理研究表明，VOx 物质可以作为路易斯酸位点，不仅可以调节反应物和中间体对 PdAu 的吸附强度，还可以增强 FA 分子内的 C─H 键激活，从而促进反应动力学，实现高效制氢。因此，这项工作为开发新型非均相催化剂提供了一种策略，其中 Lewis 酸碱位点应用于各种与能量相关的催化反应。
更新日期：2024-09-02
中文翻译：
用于高效甲酸脱氢的 Lewis 酸性 VOx 工程 PdAu 纳米催化剂
用于甲酸 （FA） 脱氢的高性能催化剂的开发对于在环境条件下成功生产氢气具有极其重要的意义。尽管取得了一些令人鼓舞的进展，但他们的活动仍然没有得到所需的满足。在这项工作中，提出了路易斯酸性 VOx 位点设计的超细 PdAu 纳米簇 （PdAu-VOx） 在 FA 脱氢制氢中表现完美。引人注目的是，最好的催化剂——嵌入氨基功能化空心介孔载体 （PdAu-VOx/NHMS） 中的 PdAu-VOx 在室温下无添加剂的情况下，具有令人印象深刻的 14155 h-1 初始转换频率和 31.2 kJ mol-1 的低活化能，并在第十个循环反应中保持 100% 的选择性和转化率。机理研究表明，VOx 物质可以作为路易斯酸位点，不仅可以调节反应物和中间体对 PdAu 的吸附强度，还可以增强 FA 分子内的 C─H 键激活，从而促进反应动力学，实现高效制氢。因此，这项工作为开发新型非均相催化剂提供了一种策略，其中 Lewis 酸碱位点应用于各种与能量相关的催化反应。
京公网安备 11010802027423号