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Selective Urea Electrosynthesis from Nitrate and CO2 on Isolated Copper Alloyed Ruthenium
ACS Energy Letters ( IF 19.3 ) Pub Date : 2024-08-30 , DOI: 10.1021/acsenergylett.4c01989 Fuzhou Wang 1 , Shiyao Shang 1 , Zhuohang Li 1 , Zhuoyan Zhang 1 , Ke Chu 1
ACS Energy Letters ( IF 19.3 ) Pub Date : 2024-08-30 , DOI: 10.1021/acsenergylett.4c01989 Fuzhou Wang 1 , Shiyao Shang 1 , Zhuohang Li 1 , Zhuoyan Zhang 1 , Ke Chu 1
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Urea electrosynthesis by coelectrolysis of NO3– and CO2 (UENC) represents a promising method to enable efficient and sustainable urea production. In this work, isolated Cu alloyed Ru (Cu1Ru) is developed as a highly active and selective UENC catalyst. Combined theoretical computations and in situ spectroscopic measurements reveal the synergistic effect of the Cu1–Ru site and the Ru–Ru site on Cu1Ru to promote the UENC via a tandem catalysis pathway, in which the Cu1–Ru site drives *NO2/CO2 coupling and followed the *CO2NO2-to-*CO2NH step. The formed *CO2NH then migrates from the Cu1–Ru site to the adjacent Ru–Ru site which promotes the *CO2NH⃗*CO2NH2 → *COOHNH2 steps toward urea generation. Impressively, Cu1Ru achieves a high UENC performance in flow cell, exhibiting the urea yield rate of 21.04 mmol h–1 gcat–1 and Faradaic efficiency of 51.27% at −0.6 V, outperforming most reported UENC catalysts.
中文翻译：
分离铜合金钌上硝酸盐和 CO2 选择性电合成尿素
通过 NO 3 –和 CO 2共电解进行尿素电合成 (UENC) 是一种实现高效、可持续尿素生产的有前途的方法。在这项工作中，分离的铜合金Ru (Cu 1 Ru)被开发为一种高活性和选择性的UENC催化剂。结合理论计算和原位光谱测量揭示了Cu 1 Ru位点和Ru-Ru位点对Cu 1 Ru的协同作用，通过串联催化途径促进UENC，其中Cu 1 -Ru位点驱动*NO 2 /CO 2偶联并进行*CO 2 NO 2 -至-*CO 2 NH步骤。然后形成的*CO 2 NH从Cu 1 -Ru位点迁移到相邻的Ru-Ru位点，这促进了*CO 2 NH⃗*CO 2 NH 2 → *COOHNH 2步骤以生成尿素。令人印象深刻的是，Cu 1 Ru 在流动池中实现了较高的 UENC 性能，在 -0.6 V 下表现出 21.04 mmol h –1 g cat –1的尿素产率和 51.27% 的法拉第效率，优于大多数报道的 UENC 催化剂。
更新日期：2024-08-30
中文翻译：
分离铜合金钌上硝酸盐和 CO2 选择性电合成尿素
通过 NO 3 –和 CO 2共电解进行尿素电合成 (UENC) 是一种实现高效、可持续尿素生产的有前途的方法。在这项工作中，分离的铜合金Ru (Cu 1 Ru)被开发为一种高活性和选择性的UENC催化剂。结合理论计算和原位光谱测量揭示了Cu 1 Ru位点和Ru-Ru位点对Cu 1 Ru的协同作用，通过串联催化途径促进UENC，其中Cu 1 -Ru位点驱动*NO 2 /CO 2偶联并进行*CO 2 NO 2 -至-*CO 2 NH步骤。然后形成的*CO 2 NH从Cu 1 -Ru位点迁移到相邻的Ru-Ru位点，这促进了*CO 2 NH⃗*CO 2 NH 2 → *COOHNH 2步骤以生成尿素。令人印象深刻的是，Cu 1 Ru 在流动池中实现了较高的 UENC 性能，在 -0.6 V 下表现出 21.04 mmol h –1 g cat –1的尿素产率和 51.27% 的法拉第效率，优于大多数报道的 UENC 催化剂。
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