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Time-resolved operando insights into the tunable selectivity of Cu–Zn nanocubes during pulsed CO2 electroreduction
Energy & Environmental Science ( IF 32.4 ) Pub Date : 2024-08-26 , DOI: 10.1039/d4ee02308k Antonia Herzog 1 , Martina Rüscher 1 , Hyo Sang Jeon 1 , Janis Timoshenko 1 , Clara Rettenmaier 1 , Uta Hejral 1 , Earl M. Davis 1 , F. T. Haase 1 , David Kordus 1 , Stefanie Kühl 1 , Wiebke Frandsen 1 , Arno Bergmann 1 , Beatriz Roldan Cuenya 1
Energy & Environmental Science ( IF 32.4 ) Pub Date : 2024-08-26 , DOI: 10.1039/d4ee02308k Antonia Herzog 1 , Martina Rüscher 1 , Hyo Sang Jeon 1 , Janis Timoshenko 1 , Clara Rettenmaier 1 , Uta Hejral 1 , Earl M. Davis 1 , F. T. Haase 1 , David Kordus 1 , Stefanie Kühl 1 , Wiebke Frandsen 1 , Arno Bergmann 1 , Beatriz Roldan Cuenya 1
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Pulsed electrochemical CO2 reduction (CO2RR) has emerged as a facile way to alter the product selectivities toward desired multicarbon products, but so far, it has been mainly applied to monometallic Cu-based electrodes, which suffer from stability issues. Here, ZnO-decorated Cu2O nanocubes were exposed to various pulsed CO2RR treatments to uncover the effect of the redox transitions of both metals on the dynamic catalyst structure and composition and its link to their catalytic function. An increase in the ethanol selectivity was observed once pulsed into the oxidation regime of zinc, while the parasitic hydrogen evolution drastically increased once pulsed into the oxidation regime of Cu. By employing time-resolved operando X-ray absorption spectroscopy, X-ray diffraction, and surface-enhanced Raman spectroscopy, we could follow the dynamically induced interplay between Zn oxide, CuZn alloy, metallic Zn and metallic Cu formation, and the coverage of co-adsorbed hydroxide and *CO. Our study highlights the relevance of zinc oxide and an increased OH coverage for the enhancement of the catalyst selectivity toward ethanol.
中文翻译：
脉冲 CO2 电还原过程中 Cu-Zn 纳米立方体可调选择性的时间分辨操作洞察
脉冲电化学CO 2还原（CO 2 RR）已成为改变产物选择性以实现所需多碳产物的简便方法，但到目前为止，它主要应用于单金属铜基电极，但存在稳定性问题。在此，将 ZnO 装饰的 Cu 2 O 纳米立方体暴露于各种脉冲 CO 2 RR 处理中，以揭示两种金属的氧化还原转变对动态催化剂结构和组成的影响及其与其催化功能的联系。一旦脉冲进入锌的氧化状态，就观察到乙醇选择性的增加，而一旦脉冲进入铜的氧化状态，寄生氢的析出急剧增加。通过采用时间分辨操作X 射线吸收光谱、X 射线衍射和表面增强拉曼光谱，我们可以跟踪氧化锌、铜锌合金、金属锌和金属铜形成之间动态诱导的相互作用，以及钴的覆盖范围。 -吸附的氢氧化物和*CO。我们的研究强调了氧化锌和增加的 OH 覆盖率对于增强催化剂对乙醇的选择性的相关性。
更新日期：2024-08-26
中文翻译：
脉冲 CO2 电还原过程中 Cu-Zn 纳米立方体可调选择性的时间分辨操作洞察
脉冲电化学CO 2还原（CO 2 RR）已成为改变产物选择性以实现所需多碳产物的简便方法，但到目前为止，它主要应用于单金属铜基电极，但存在稳定性问题。在此，将 ZnO 装饰的 Cu 2 O 纳米立方体暴露于各种脉冲 CO 2 RR 处理中，以揭示两种金属的氧化还原转变对动态催化剂结构和组成的影响及其与其催化功能的联系。一旦脉冲进入锌的氧化状态，就观察到乙醇选择性的增加，而一旦脉冲进入铜的氧化状态，寄生氢的析出急剧增加。通过采用时间分辨操作X 射线吸收光谱、X 射线衍射和表面增强拉曼光谱，我们可以跟踪氧化锌、铜锌合金、金属锌和金属铜形成之间动态诱导的相互作用，以及钴的覆盖范围。 -吸附的氢氧化物和*CO。我们的研究强调了氧化锌和增加的 OH 覆盖率对于增强催化剂对乙醇的选择性的相关性。
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