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Dielectric Relaxations of Polymer and Primary and Slow Water in Water Mixtures of Poly(vinyl methyl ether) as a Polymer with Low Glass Transition Temperature
Macromolecules ( IF 5.1 ) Pub Date : 2024-08-21 , DOI: 10.1021/acs.macromol.4c00616 Masanobu Takatsuka 1 , Yuka Arai 2 , Kaito Sasaki 2 , Rio Kita 2 , Shin Yagihara 3 , Naoki Shinyashiki 2
Macromolecules ( IF 5.1 ) Pub Date : 2024-08-21 , DOI: 10.1021/acs.macromol.4c00616 Masanobu Takatsuka 1 , Yuka Arai 2 , Kaito Sasaki 2 , Rio Kita 2 , Shin Yagihara 3 , Naoki Shinyashiki 2
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Broadband dielectric spectroscopy measurements were performed on dry poly(vinyl methyl ether) (PVME) and PVME–water mixtures with PVME concentrations in a range of 60–98.7 wt % at temperatures ranging from 123 to 323 K using purified PVME. At high, low, and intermediate frequencies, three relaxation processes of ν, α, and m were observed simultaneously. The ν process is the primary relaxation of water originating from the local motion of water. The α process originated from the segmental chain motion of PVME. The α process has properties similar to those of polymers in nonpolar solvents. The m process is similar to the slow water process observed in the aqueous solutions of poly(vinylpyrrolidone) (PVP), ε-poly(l-lysine), trilysine, and dextran, which are the polymers with high glass transition temperature of the α process, Tg,α. The slow water process was thought to exist only in aqueous solutions of polymers with high Tg,α. However, the m process exists in low-Tg,α PVME–water mixtures. With decreasing temperature, the strength of the ν process, Δεν, increases above 200 K (cross over temperature, Tc), decreases below Tc, and is nearly constant below Tg,α. This temperature dependence is similar to that observed in aqueous solutions of molecular liquids (e.g., fructose and ethylene glycol oligomers). According to a comparison among the water mixtures of PVP, molecular liquid, and PVME, in the mixtures with Tc being higher than Tg,α, a fraction of the fast motion of water gradually changes to the slow one from Tc to Tg,α. The variation of the temperature dependence of Δεν appears to be due to the relationship between the onset temperature of the slow dynamics of water (Tc) and Tg,α.
中文翻译：
低玻璃化转变温度聚合物聚(乙烯基甲基醚)水混合物中聚合物与初级水和慢水的介电弛豫
使用纯化的 PVME，在 123 至 323 K 的温度下，对干燥的聚乙烯甲基醚 (PVME) 和 PVME 浓度在 60-98.7 wt% 范围内的 PVME-水混合物进行宽带介电谱测量。在高、低、中频率下，同时观察到ν、α和m 3个弛豫过程。 ν 过程是源自水的局部运动的水的初级弛豫。 α过程起源于PVME的分段链运动。 α过程具有与非极性溶剂中的聚合物相似的性质。 m 过程类似于在聚（乙烯基吡咯烷酮）（PVP）、ε-聚（ l-赖氨酸）、三赖氨酸和葡聚糖的水溶液中观察到的慢水过程，这些都是具有高玻璃化转变温度的聚合物。过程， T g,α 。慢水过程被认为仅存在于高T g,α聚合物的水溶液中。然而，m 过程存在于低T g,α PVME-水混合物中。随着温度降低，ν 过程的强度 Δε ν在 200 K 以上（交叉温度T c ）增加，在T c以下减小，在T g,α以下几乎恒定。这种温度依赖性类似于在分子液体（例如，果糖和乙二醇低聚物）的水溶液中观察到的温度依赖性。 根据PVP、分子液体和PVME的水混合物的比较，在T c高于T g,α的混合物中，从T c到T ，水的一部分快速运动逐渐变为慢速运动。 g，α 。 Δε ν的温度依赖性变化似乎是由于水的慢速动力学起始温度 ( T c ) 和T g,α之间的关系造成的。
更新日期：2024-08-21
中文翻译：
低玻璃化转变温度聚合物聚(乙烯基甲基醚)水混合物中聚合物与初级水和慢水的介电弛豫
使用纯化的 PVME，在 123 至 323 K 的温度下，对干燥的聚乙烯甲基醚 (PVME) 和 PVME 浓度在 60-98.7 wt% 范围内的 PVME-水混合物进行宽带介电谱测量。在高、低、中频率下，同时观察到ν、α和m 3个弛豫过程。 ν 过程是源自水的局部运动的水的初级弛豫。 α过程起源于PVME的分段链运动。 α过程具有与非极性溶剂中的聚合物相似的性质。 m 过程类似于在聚（乙烯基吡咯烷酮）（PVP）、ε-聚（ l-赖氨酸）、三赖氨酸和葡聚糖的水溶液中观察到的慢水过程，这些都是具有高玻璃化转变温度的聚合物。过程， T g,α 。慢水过程被认为仅存在于高T g,α聚合物的水溶液中。然而，m 过程存在于低T g,α PVME-水混合物中。随着温度降低，ν 过程的强度 Δε ν在 200 K 以上（交叉温度T c ）增加，在T c以下减小，在T g,α以下几乎恒定。这种温度依赖性类似于在分子液体（例如，果糖和乙二醇低聚物）的水溶液中观察到的温度依赖性。 根据PVP、分子液体和PVME的水混合物的比较，在T c高于T g,α的混合物中，从T c到T ，水的一部分快速运动逐渐变为慢速运动。 g，α 。 Δε ν的温度依赖性变化似乎是由于水的慢速动力学起始温度 ( T c ) 和T g,α之间的关系造成的。
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