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The chemical nature of SO2 poisoning of Cu-CHA-based SCR catalysts for NOx removal in diesel exhausts
Catalysis Science & Technology ( IF 4.4 ) Pub Date : 2024-08-19 , DOI: 10.1039/d4cy00792a Anastasia Yu. Molokova 1 , Davide Salusso 1 , Elisa Borfecchia 2 , Fei Wen 3 , Stefano Magliocco 2 , Silvia Bordiga 2 , Ton V. W. Janssens 4 , Kirill A. Lomachenko 1 , Gloria Berlier 2
Catalysis Science & Technology ( IF 4.4 ) Pub Date : 2024-08-19 , DOI: 10.1039/d4cy00792a Anastasia Yu. Molokova 1 , Davide Salusso 1 , Elisa Borfecchia 2 , Fei Wen 3 , Stefano Magliocco 2 , Silvia Bordiga 2 , Ton V. W. Janssens 4 , Kirill A. Lomachenko 1 , Gloria Berlier 2
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This study addresses the impact of SO2 exposure on the catalytic performance of a Cu-chabazite-based SCR catalyst, as used in diesel exhausts, to reduce the emission of NOx through the NH3-SCR reaction. The SCR activity is determined by a reaction of NO with the [Cu2II(NH3)4O2]2+ intermediate. The same intermediate is also the most reactive Cu-species towards SO2. We demonstrate here that the reaction with NO at 200 °C is limited after exposure of the [Cu2II(NH3)4O2]2+ complex to SO2 or SO2/O2. Heating the catalyst to 300 °C in NO restores the reaction, albeit at a significantly lower rate. The lower reactivity towards NO indicates that exposure of [Cu2II(NH3)4O2]2+ to SO2 induces changes in the chemistry of Cu in the catalyst. This implies that poisoning of Cu-chabazite catalysts by SO2 is, at least in part, of the chemical nature, and may be not limited to the physical pore blocking.
中文翻译:
用于脱除柴油机尾气中 NOx 的 Cu-CHA 基 SCR 催化剂 SO2 中毒的化学性质
本研究探讨了SO 2暴露对柴油机尾气中使用的铜菱沸石基SCR 催化剂的催化性能的影响,以通过NH 3 -SCR 反应减少NOx 的排放。 SCR活性通过NO与[Cu 2 II (NH 3 ) 4 O 2 ] 2+中间体的反应来确定。相同的中间体也是对SO 2最具反应性的Cu物质。我们在此证明,[Cu 2 II (NH 3 ) 4 O 2 ] 2+络合物暴露于 SO 2或 SO 2 /O 2后,在 200 °C 下与 NO 的反应受到限制。将催化剂在 NO 中加热至 300 °C 可以恢复反应,尽管速率明显较低。对NO的较低反应性表明[Cu 2 II (NH 3 ) 4 O 2 ] 2+暴露于SO 2会引起催化剂中Cu化学性质的变化。 这意味着SO 2对Cu-菱沸石催化剂的中毒至少部分是化学性质的,并且可能不限于物理孔堵塞。
更新日期:2024-08-19
中文翻译:
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用于脱除柴油机尾气中 NOx 的 Cu-CHA 基 SCR 催化剂 SO2 中毒的化学性质
本研究探讨了SO 2暴露对柴油机尾气中使用的铜菱沸石基SCR 催化剂的催化性能的影响,以通过NH 3 -SCR 反应减少NOx 的排放。 SCR活性通过NO与[Cu 2 II (NH 3 ) 4 O 2 ] 2+中间体的反应来确定。相同的中间体也是对SO 2最具反应性的Cu物质。我们在此证明,[Cu 2 II (NH 3 ) 4 O 2 ] 2+络合物暴露于 SO 2或 SO 2 /O 2后,在 200 °C 下与 NO 的反应受到限制。将催化剂在 NO 中加热至 300 °C 可以恢复反应,尽管速率明显较低。对NO的较低反应性表明[Cu 2 II (NH 3 ) 4 O 2 ] 2+暴露于SO 2会引起催化剂中Cu化学性质的变化。 这意味着SO 2对Cu-菱沸石催化剂的中毒至少部分是化学性质的,并且可能不限于物理孔堵塞。