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Surface Iodide Defects Control the Kinetics of the CsPbI3 Perovskite Phase Transformation
ACS Energy Letters ( IF 19.3 ) Pub Date : 2024-08-15 , DOI: 10.1021/acsenergylett.4c01465 Zachery R Wylie 1, 2 , Mirella Al Katrib 3, 4 , Rory Campagna 1 , Jonathan E Outen 1 , Samuel Smith 1 , Peter Ruffolo 1 , Baptiste Bérenguier 3, 5 , Muriel Bouttemy 3, 4 , Philip Schulz 3, 5 , Jeffrey A Christians 1
ACS Energy Letters ( IF 19.3 ) Pub Date : 2024-08-15 , DOI: 10.1021/acsenergylett.4c01465 Zachery R Wylie 1, 2 , Mirella Al Katrib 3, 4 , Rory Campagna 1 , Jonathan E Outen 1 , Samuel Smith 1 , Peter Ruffolo 1 , Baptiste Bérenguier 3, 5 , Muriel Bouttemy 3, 4 , Philip Schulz 3, 5 , Jeffrey A Christians 1
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Halide perovskites are technologically interesting across a wide range of optoelectronic devices, especially photovoltaics, but material stability has proven to be challenging. One degradation mode of note is the meta stability of the perovskite phase of some material compositions. This was studied by tracking the change of CsPbI3 from its optoelectronically relevant perovskite phase to its thermodynamically stable nonperovskite phase, δ-CsPbI3. We explore kinetics as a function of surface chemistry and observe a quantitatively similar, ∼5-fold, reduction in the phase transition rate between neat films and those treated with CsI and CdI2. Using XPS to explore surface chemistry changes across samples, we link the reduction in the phase transition rate to the surface iodide concentration. When informed by previous theoretical studies, these experiments point to surface iodide vacancies as the nucleation sites for δ-CsPbI3 growth and show that phase nucleation is the rate limiting step in δ-CsPbI3 formation for CsPbI3 perovskite thin films.
中文翻译：
表面碘化物缺陷控制 CsPbI3 钙钛矿相变动力学
卤化物钙钛矿在各种光电器件（尤其是光伏器件）中具有技术意义，但材料稳定性已被证明具有挑战性。值得注意的一种降解模式是某些材料组合物的钙钛矿相的亚稳定性。这是通过跟踪 CsPbI 3从光电相关的钙钛矿相到热力学稳定的非钙钛矿相 δ-CsPbI 3的变化来研究的。我们探索了作为表面化学函数的动力学，并观察到纯薄膜与经 CsI 和 CdI 2处理的薄膜之间的相变率在数量上相似，约 5 倍的降低。使用 XPS 探索样品的表面化学变化，我们将相变速率的降低与表面碘化物浓度联系起来。根据之前的理论研究，这些实验指出表面碘化物空位是 δ-CsPbI 3生长的成核位点，并表明相成核是 CsPbI 3钙钛矿薄膜 δ-CsPbI 3形成的速率限制步骤。
更新日期：2024-08-15
中文翻译：
表面碘化物缺陷控制 CsPbI3 钙钛矿相变动力学
卤化物钙钛矿在各种光电器件（尤其是光伏器件）中具有技术意义，但材料稳定性已被证明具有挑战性。值得注意的一种降解模式是某些材料组合物的钙钛矿相的亚稳定性。这是通过跟踪 CsPbI 3从光电相关的钙钛矿相到热力学稳定的非钙钛矿相 δ-CsPbI 3的变化来研究的。我们探索了作为表面化学函数的动力学，并观察到纯薄膜与经 CsI 和 CdI 2处理的薄膜之间的相变率在数量上相似，约 5 倍的降低。使用 XPS 探索样品的表面化学变化，我们将相变速率的降低与表面碘化物浓度联系起来。根据之前的理论研究，这些实验指出表面碘化物空位是 δ-CsPbI 3生长的成核位点，并表明相成核是 CsPbI 3钙钛矿薄膜 δ-CsPbI 3形成的速率限制步骤。
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