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Investigating the Metal–TiO2 Influence for Highly Selective Photocatalytic Oxidation of Methane to Methanol
ACS Applied Materials & Interfaces ( IF 8.3 ) Pub Date : 2024-07-23 , DOI: 10.1021/acsami.4c02862 Marcos Augusto R da Silva 1, 2 , Jéssica C Gil 1, 2 , Juliana A Torres 1 , Gelson T S T Silva 1 , José Balena Gabriel Filho 3 , Henrique Fernandes Vieira Victória 3 , Klaus Krambrock 4 , Ivo F Teixeira 1 , Caue Ribeiro 1, 2
ACS Applied Materials & Interfaces ( IF 8.3 ) Pub Date : 2024-07-23 , DOI: 10.1021/acsami.4c02862 Marcos Augusto R da Silva 1, 2 , Jéssica C Gil 1, 2 , Juliana A Torres 1 , Gelson T S T Silva 1 , José Balena Gabriel Filho 3 , Henrique Fernandes Vieira Victória 3 , Klaus Krambrock 4 , Ivo F Teixeira 1 , Caue Ribeiro 1, 2
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Methane conversion to valuable chemicals is a highly challenging and desirable reaction. Photocatalysis is a clean pathway to drive this chemical reaction, avoiding the high temperature and pressure of the syngas process. Titanium dioxide, being the most used photocatalyst, presents challenges in controlling the oxidation process, which is believed to depend on the metal sites on its surface that function as heterojunctions. Herein, we supported different metals on TiO2 and evaluated their activity in methane photooxidation reactions. We showed that Ni–TiO2 is the best photocatalyst for selective methane conversion, producing impressively high amounts of methanol (1.600 μmol·g–1) using H2O2 as an oxidant, with minimal CO2 evolution. This performance is attributed to the high efficiency of nickel species to produce hydroxyl radicals and enhance H2O2 utilization as well as to induce carrier traps (Ti3+ and SETOVs sites) on TiO2, which are crucial for C–H activation. This study sheds light on the role of catalyst structure in the proper control of CH4 photoconversion.
中文翻译：
研究金属-TiO2 对甲烷高选择性光催化氧化成甲醇的影响
甲烷转化为有价值的化学品是一个极具挑战性和理想的反应。光催化是驱动这种化学反应的清洁途径，避免了合成气过程的高温和高压。二氧化钛是最常用的光催化剂，在控制氧化过程方面提出了挑战，人们认为氧化过程取决于其表面上充当异质结的金属位点。在此，我们在 TiO 2上负载不同的金属并评估它们在甲烷光氧化反应中的活性。我们表明，Ni-TiO 2是选择性甲烷转化的最佳光催化剂，使用H 2 O 2作为氧化剂产生大量甲醇（1.600 μmol·g –1 ），同时释放出最少的CO 2 。这种性能归因于镍物质能够高效地产生羟基自由基、提高 H 2 O 2利用率以及在 TiO 2上诱导载流子陷阱（Ti 3+和 SETOVs 位点），这对于 C-H 活化至关重要。这项研究揭示了催化剂结构在适当控制CH 4光转化中的作用。
更新日期：2024-07-23
中文翻译：
研究金属-TiO2 对甲烷高选择性光催化氧化成甲醇的影响
甲烷转化为有价值的化学品是一个极具挑战性和理想的反应。光催化是驱动这种化学反应的清洁途径，避免了合成气过程的高温和高压。二氧化钛是最常用的光催化剂，在控制氧化过程方面提出了挑战，人们认为氧化过程取决于其表面上充当异质结的金属位点。在此，我们在 TiO 2上负载不同的金属并评估它们在甲烷光氧化反应中的活性。我们表明，Ni-TiO 2是选择性甲烷转化的最佳光催化剂，使用H 2 O 2作为氧化剂产生大量甲醇（1.600 μmol·g –1 ），同时释放出最少的CO 2 。这种性能归因于镍物质能够高效地产生羟基自由基、提高 H 2 O 2利用率以及在 TiO 2上诱导载流子陷阱（Ti 3+和 SETOVs 位点），这对于 C-H 活化至关重要。这项研究揭示了催化剂结构在适当控制CH 4光转化中的作用。
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