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PdS Cluster Promotes Photocatalytic Coproduction of Hydrogen and Biomass-Based Monomers
ACS Catalysis ( IF 11.3 ) Pub Date : 2024-07-23 , DOI: 10.1021/acscatal.4c03239 Zhaolin Dou 1 , Hongru Zhou 1 , Fanhao Kong 1 , Zhiwei Chen 1 , Min Ji 1 , Jiping Ma 2 , Min Wang 1
ACS Catalysis ( IF 11.3 ) Pub Date : 2024-07-23 , DOI: 10.1021/acscatal.4c03239 Zhaolin Dou 1 , Hongru Zhou 1 , Fanhao Kong 1 , Zhiwei Chen 1 , Min Ji 1 , Jiping Ma 2 , Min Wang 1
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Production of H2 from biomass coupled with the generation of renewable carbon-based chemicals presents a promising approach to alleviate the depletion of fossil feedstock. Herein, we developed a strategy for the coproduction of H2 and renewable monomer dimethyl 2,2′-bitetrahydrofuran-2,2′-dicarboxylate (DMTF) from furfural-derived methyl 2-tetrahydrofuroic (MTF) through the photocatalytic dehydrogenative C–C coupling reaction over a highly dispersed PdS cluster-loaded CdS (PdS-C/CdS) photocatalyst. The presence of the PdS cluster plays a significant role in this process, leading to a substantial 33-fold increase compared with PdS/CdS and an impressive 100-fold increase compared with pristine CdS and Pd/CdS. Density functional theory calculations and other experimental evidence reveal that the interfacial charge transfer between MTF and the PdS(110) surface facilitates the oxidation of the C–H bond to form the carbon-centered radical, eventually accelerating the C–C coupling reaction. The polymerization of as-synthesized DMTF with 1,4-butylene glycol (BG) yields a soft recyclable polyester with a low glass transition temperature (Tg = −0.5 °C).
中文翻译：
PdS簇促进氢和生物质单体的光催化联产
从生物质生产H 2并结合可再生碳基化学品的生成，为缓解化石原料的消耗提供了一种有前途的方法。在此，我们开发了一种通过光催化脱氢C-C从糠醛衍生的甲基2-四氢呋喃酸（MTF）联产H 2和可再生单体2,2'-位四氢呋喃-2,2'-二甲酸二甲酯（DMTF）的策略。高度分散的 PdS 簇负载 CdS (PdS-C/CdS) 光催化剂上的偶联反应。 PdS簇的存在在此过程中发挥着重要作用，与PdS/CdS相比，其产量大幅增加了33倍，与原始CdS和Pd/CdS相比，增加了令人印象深刻的100倍。密度泛函理论计算和其他实验证据表明，MTF和PdS(110)表面之间的界面电荷转移促进C-H键氧化形成碳中心自由基，最终加速C-C偶联反应。合成的 DMTF 与 1,4-丁二醇 (BG) 聚合生成具有低玻璃化转变温度 ( T g = -0.5 °C) 的柔软可回收聚酯。
更新日期：2024-07-23
中文翻译：
PdS簇促进氢和生物质单体的光催化联产
从生物质生产H 2并结合可再生碳基化学品的生成，为缓解化石原料的消耗提供了一种有前途的方法。在此，我们开发了一种通过光催化脱氢C-C从糠醛衍生的甲基2-四氢呋喃酸（MTF）联产H 2和可再生单体2,2'-位四氢呋喃-2,2'-二甲酸二甲酯（DMTF）的策略。高度分散的 PdS 簇负载 CdS (PdS-C/CdS) 光催化剂上的偶联反应。 PdS簇的存在在此过程中发挥着重要作用，与PdS/CdS相比，其产量大幅增加了33倍，与原始CdS和Pd/CdS相比，增加了令人印象深刻的100倍。密度泛函理论计算和其他实验证据表明，MTF和PdS(110)表面之间的界面电荷转移促进C-H键氧化形成碳中心自由基，最终加速C-C偶联反应。合成的 DMTF 与 1,4-丁二醇 (BG) 聚合生成具有低玻璃化转变温度 ( T g = -0.5 °C) 的柔软可回收聚酯。
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