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Unraveling the structure–property relationship of novel thiophene and furan-fused cyclopentadienyl chromophores for nonlinear optical applications
Journal of Computational Chemistry ( IF 3.4 ) Pub Date : 2024-07-23 , DOI: 10.1002/jcc.27467 Hejing Sun 1
Journal of Computational Chemistry ( IF 3.4 ) Pub Date : 2024-07-23 , DOI: 10.1002/jcc.27467 Hejing Sun 1
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Development of organic nonlinear optical materials has become progressively more important due to their emerging applications in new-generation photonic devices. A novel series of chromophores based on innovative thiophene and furan-fused cyclopentadienyl bridge with various powerful donor and acceptor moieties were designed and theoretically investigated for applications in nonlinear optics. To unravel the structure–property relationship between this new push-pull conjugated systems and their nonlinear optical property, multiple methods, including density of states analysis, coupled perturbed Kohn–Sham (CPKS) method, sum-over-states (SOS) model, the two-level model (TSM), hyperpolarizability density analysis, and the (hyper)polarizability contribution decomposition, were performed to comprehensively investigated the nonlinear optical and electronic properties of this new π-system. Due to excellent charge transfer ability of new bridge and distinctive structure of donor and acceptor, the designed chromophores exhibit deep HOMO levels, low excitation energy, high dipole moment difference and large hyperpolarizability, indicating the appealing air-stable property and remarkable electrooptic performance of them. Importantly, THQ-CS-A3 and PA-CS-A3 shows outstanding NLO response properties with βtot value of 6953.9 × 10−30 and 5066.0 × 10−30 esu in AN, respectively. The influence of the push-pull strength, the heterocycle and the π-conjugation of new bridge on the nonlinear optical properties of this novel powerful systems are clarified. This new series of chromophores exhibit remarkable electro-optical Pockels and optical rectification effect. More interestingly, PA-CS-A3 and THQ-CS-A2 also show appealing SHG effect. This study will help people understand the nature of nonlinear optical properties of innovative heteroarene-fused based cyclopentadienyl chromophores and offer guidance for the rational design of chromophores with outstanding electrooptic (EO) performance in the future.
中文翻译：
揭示新型噻吩和呋喃熔合的环戊二烯基发色团在非线性光学应用中的结构-性能关系
由于有机非线性光学材料在新一代光子器件中的新兴应用，其开发变得越来越重要。设计了一系列基于创新噻吩和呋喃融合的环戊二烯基桥的新型发色团，具有各种强大的供体和受体部分，并针对非线性光学中的应用进行了理论研究。为了揭示这种新的推挽共轭系统与其非线性光学特性之间的结构-性质关系，采用了多种方法，包括状态密度分析、耦合扰动 Kohn-Sham （CPKS） 方法、状态总和（SOS） 模型、两能级模型 （TSM）、超极化密度分析和（高）极化率贡献分解，以全面研究这种新型π系统的非线性光学和电子特性。 由于新桥优异的电荷转移能力和独特的供体和受体结构，所设计的发色团表现出深的 HOMO 能级、低激发能、高偶极矩差和大的超极化能力，表明它们具有吸引人的空气稳定性和显著的电光性能。重要的是，THQ-CS-A3 和 PA-CS-A3 显示出出色的 NLO 响应特性，在 AN 中βtot 值分别为 6953.9 × 10-30 和 5066.0 × 10-30 esu。阐明了推挽强度、杂环和新桥的π共轭对这种新型强大系统的非线性光学特性的影响。这个新系列的发色团表现出显著的电光普克尔斯和光学整流效果。更有趣的是，PA-CS-A3 和 THQ-CS-A2 也显示出吸引人的 SHG 效果。 本研究将帮助人们了解创新的杂芳烃融合基环戊二烯基发色团的非线性光学性质，并为未来合理设计具有出色电光 （EO） 性能的发色团提供指导。
更新日期：2024-07-23
中文翻译：
揭示新型噻吩和呋喃熔合的环戊二烯基发色团在非线性光学应用中的结构-性能关系
由于有机非线性光学材料在新一代光子器件中的新兴应用，其开发变得越来越重要。设计了一系列基于创新噻吩和呋喃融合的环戊二烯基桥的新型发色团，具有各种强大的供体和受体部分，并针对非线性光学中的应用进行了理论研究。为了揭示这种新的推挽共轭系统与其非线性光学特性之间的结构-性质关系，采用了多种方法，包括状态密度分析、耦合扰动 Kohn-Sham （CPKS） 方法、状态总和（SOS） 模型、两能级模型 （TSM）、超极化密度分析和（高）极化率贡献分解，以全面研究这种新型π系统的非线性光学和电子特性。 由于新桥优异的电荷转移能力和独特的供体和受体结构，所设计的发色团表现出深的 HOMO 能级、低激发能、高偶极矩差和大的超极化能力，表明它们具有吸引人的空气稳定性和显著的电光性能。重要的是，THQ-CS-A3 和 PA-CS-A3 显示出出色的 NLO 响应特性，在 AN 中βtot 值分别为 6953.9 × 10-30 和 5066.0 × 10-30 esu。阐明了推挽强度、杂环和新桥的π共轭对这种新型强大系统的非线性光学特性的影响。这个新系列的发色团表现出显著的电光普克尔斯和光学整流效果。更有趣的是，PA-CS-A3 和 THQ-CS-A2 也显示出吸引人的 SHG 效果。 本研究将帮助人们了解创新的杂芳烃融合基环戊二烯基发色团的非线性光学性质，并为未来合理设计具有出色电光 （EO） 性能的发色团提供指导。
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