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Synthesis, structure and redox properties of single-atom bridged diuranium complexes supported by aryloxides
Dalton Transactions ( IF 3.5 ) Pub Date : 2024-07-23 , DOI: 10.1039/d4dt01819b Fang-Che Hsueh , Luciano Barluzzi , Thayalan Rajeshkumar , Rosario Scopelliti , Ivica Zivkovic , Laurent Maron , Marinella Mazzanti
Dalton Transactions ( IF 3.5 ) Pub Date : 2024-07-23 , DOI: 10.1039/d4dt01819b Fang-Che Hsueh , Luciano Barluzzi , Thayalan Rajeshkumar , Rosario Scopelliti , Ivica Zivkovic , Laurent Maron , Marinella Mazzanti
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Single-atom (group 15 and group 16 anions) bridged dimetallic complexes of low oxidation state uranium provide a convenient route to implement multielectron transfer and promote magnetic communication in uranium chemistry, but remain extremely rare. Here we report the synthesis, redox and magnetic properties of N3−, O2−, and S2− bridged diuranium complexes supported by bulky aryloxide ligands. The U(IV)/U(IV) nitride [Cs(THF)8][(U(OAr)3)2(μ-N)], 1 could be prepared and characterized but could not be reduced. Reduction of the neutral U(IV)/U(IV) complexes [(U(OAr)3)2(μ-X)] A (X = O) and B (X = S) led to the isolation and characterization of the U(IV)/U(III) and U(III)/U(III) analogues. Complexes [(K(THF)4)2(U(OAr)2)2(μ-S)2], 5 and [K(2.2.2-cryptand)]2[(U(OAr)3)2(μ-S)], 6 are the first examples of U(III) sulphide bridged complexes. Computational studies and redox properties allow the reactivity of the dimetallic complexes to be related to their electronic structure.
中文翻译：
芳氧化物负载单原子桥联二铀配合物的合成、结构及氧化还原性能
低氧化态铀的单原子（第15族和第16族阴离子）桥联双金属配合物为实现多电子转移和促进铀化学中的磁通信提供了便捷的途径，但仍然极其罕见。在这里，我们报道了由大芳氧基配体支持的 N 3− 、 O 2− 和 S 2− 桥联二铀配合物的合成、氧化还原和磁性。 U(IV)/U(IV)氮化物[Cs(THF) 8 ][(U(OAr) 3 ) 2 (μ-N) ], 1 可以被制备和表征，但不能被还原。中性 U(IV)/U(IV) 配合物 [(U(OAr) 3 ) 2 (μ-X)] A (X = O) 和 B ( X = S）导致 U(IV)/U(III) 和 U(III)/U(III) 类似物的分离和表征。配合物 [(K(THF) 4 ) 2 (U(OAr) 2 ) 2 (μ-S) 2 ], 5 和 [K(2.2.2-cryptand)] 2 [(U(OAr) 3 ) 2 (μ-S )], 6 是 U(III) 硫化物桥络合物的第一个例子。计算研究和氧化还原性质使得双金属配合物的反应性与其电子结构相关。
更新日期：2024-07-25
中文翻译：
芳氧化物负载单原子桥联二铀配合物的合成、结构及氧化还原性能
低氧化态铀的单原子（第15族和第16族阴离子）桥联双金属配合物为实现多电子转移和促进铀化学中的磁通信提供了便捷的途径，但仍然极其罕见。在这里，我们报道了由大芳氧基配体支持的 N 3− 、 O 2− 和 S 2− 桥联二铀配合物的合成、氧化还原和磁性。 U(IV)/U(IV)氮化物[Cs(THF) 8 ][(U(OAr) 3 ) 2 (μ-N) ], 1 可以被制备和表征，但不能被还原。中性 U(IV)/U(IV) 配合物 [(U(OAr) 3 ) 2 (μ-X)] A (X = O) 和 B ( X = S）导致 U(IV)/U(III) 和 U(III)/U(III) 类似物的分离和表征。配合物 [(K(THF) 4 ) 2 (U(OAr) 2 ) 2 (μ-S) 2 ], 5 和 [K(2.2.2-cryptand)] 2 [(U(OAr) 3 ) 2 (μ-S )], 6 是 U(III) 硫化物桥络合物的第一个例子。计算研究和氧化还原性质使得双金属配合物的反应性与其电子结构相关。
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