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Ni-二胺导电 MOF 中卓越的电荷传输
Journal of the American Chemical Society ( IF 14.4 ) Pub Date : 2024-07-15 , DOI: 10.1021/jacs.4c06935
Jiande Wang 1 , Tianyang Chen 1 , Mingyu Jeon 1, 2 , Julius J Oppenheim 1 , Bowen Tan 1 , Jihan Kim 2 , Mircea Dincă 1
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二维导电金属有机框架（2D cMOF）是一类新兴的结晶范德华层状材料，具有可调的孔隙率和高电导率。它们已被用于多种应用，例如能量存储和转换、化学电阻传感和量子信息。尽管设计新型导电2D cMOF并研究其组成/结构-性能关系引起了人们的广泛关注，但室温电导率高于1 S cm –1 （活性炭所表现出的值）的2D cMOF的例子仍然很少，一种众所周知的多孔导电材料，具有多种应用。当实现如此高的电导率时，通常会涉及镍二胺键，但镍二胺 MOF 仍然难以获得。在这里，我们报告了通过邻二胺连接制成的两种新的2D cMOF：M 3 (HITT) 2 (M = Ni, Cu; HITT = 2,3,7,8,12,13-六亚胺四氮杂四四苯)。 Ni 3 (HITT) 2的电导率在 298 K 时达到 4.5 S cm –1 ，而 Cu 3 (HITT) 2的电导率在 298 K 时范围从 0.05 (2Cu + Cu 2+ ) 到 10 –6 (3Cu 2+ )空气氧化，远低于Ni 3 (HITT) 2 。光谱分析表明，与Cu 3 (HITT) 2相比，Ni 3 (HITT) 2表现出明显更强的面内π-d共轭和更高的载流子密度，这说明Ni 3 (HITT) 2具有更高的电导率。 Cu 2+ /Cu +混合价态调节Cu 3 (HITT) 2的能级和载流子密度，允许电导率变化超过4个数量级。这项工作提供了对金属节点对电导率影响的更深入的了解，并证实邻二胺连接基在 2D cMOF 配体中具有优势。
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