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H-buffer effects boosting H-spillover for efficient hydrogen evolution reaction
Energy & Environmental Science ( IF 32.4 ) Pub Date : 2024-07-17 , DOI: 10.1039/d4ee01858c Yuanyuan Yan 1 , Junyi Du 2 , Chenyang Li 1 , Jin Yang 1 , Yike Xu 1 , Meiling Wang 1 , Yapeng Li 3 , Tian Wang 4 , Xiaosong Li 4 , Xianming Zhang 5 , Huang Zhou 3 , Xun Hong 3 , Yuen Wu 3, 6 , Lixing Kang 2
Energy & Environmental Science ( IF 32.4 ) Pub Date : 2024-07-17 , DOI: 10.1039/d4ee01858c Yuanyuan Yan 1 , Junyi Du 2 , Chenyang Li 1 , Jin Yang 1 , Yike Xu 1 , Meiling Wang 1 , Yapeng Li 3 , Tian Wang 4 , Xiaosong Li 4 , Xianming Zhang 5 , Huang Zhou 3 , Xun Hong 3 , Yuen Wu 3, 6 , Lixing Kang 2
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The hydrogen (H) spillover effect on metal/support electrocatalysts plays a significant role in facilitating the hydrogen evolution reaction (HER). However, the gradual accumulated hydrogen migration barrier during H-spillover processes leads to sluggish H-migration kinetics. Therefore, building an effective hydrogen transport channel to impede the interface H accumulation is highly expected for H-spillover. Herein, we design a multi-shell H-buffer chain by exploiting the oxygen diversity of confined polyoxometalates (POMs) to accelerate H-spillover on Pt in the HER. A series of dual-confinement systems (Pt1@POMs@PC) are built by confining single Pt atoms within POMs that are restricted by sub-1-nm pores of porous carbon (PC), and they achieve superior HER activities (η10 = 3.8–8.3 mV) and long-term durability properties. Experiments and calculations co-reveal a typical H-spillover pathway from Pt to the support via the H-buffer chains (Pt → Obr → O3H → Mo/W → Oc → PCsub-1-nm), which strikingly mitigate the H-migration barriers. We believe the H-buffer chain introduced by this work provides operative guidance for the rational design of metal/support catalysts in various H-spillover-related reactions.
中文翻译：
H 缓冲效应促进 H 溢出，实现高效析氢反应
金属/载体电催化剂上的氢（H）溢出效应在促进析氢反应（HER）方面发挥着重要作用。然而，氢溢出过程中逐渐积累的氢迁移势垒导致氢迁移动力学缓慢。因此，建立有效的氢传输通道来阻止界面H的积累对于H溢出至关重要。在此，我们通过利用受限多金属氧酸盐（POM）的氧多样性来加速 HER 中 Pt 上的 H 溢出，设计了多壳 H 缓冲链。通过将单个 Pt 原子限制在受多孔碳（PC）亚 1 nm 孔限制的 POM 内，构建了一系列双限制系统（Pt 1 @POMs@PC），并实现了优异的 HER 活性 (η 10 = 3.8–8.3 mV) 和长期耐久性能。实验和计算共同揭示了从 Pt 通过 H 缓冲链到支撑体的典型 H 溢出路径 (Pt → O br → O3H → Mo/W → O c → PC sub-1-nm ），显着减轻了氢迁移障碍。我们相信这项工作引入的H缓冲链为各种H溢出相关反应中金属/载体催化剂的合理设计提供了操作指导。
更新日期：2024-07-17
中文翻译：
H 缓冲效应促进 H 溢出，实现高效析氢反应
金属/载体电催化剂上的氢（H）溢出效应在促进析氢反应（HER）方面发挥着重要作用。然而，氢溢出过程中逐渐积累的氢迁移势垒导致氢迁移动力学缓慢。因此，建立有效的氢传输通道来阻止界面H的积累对于H溢出至关重要。在此，我们通过利用受限多金属氧酸盐（POM）的氧多样性来加速 HER 中 Pt 上的 H 溢出，设计了多壳 H 缓冲链。通过将单个 Pt 原子限制在受多孔碳（PC）亚 1 nm 孔限制的 POM 内，构建了一系列双限制系统（Pt 1 @POMs@PC），并实现了优异的 HER 活性 (η 10 = 3.8–8.3 mV) 和长期耐久性能。实验和计算共同揭示了从 Pt 通过 H 缓冲链到支撑体的典型 H 溢出路径 (Pt → O br → O3H → Mo/W → O c → PC sub-1-nm ），显着减轻了氢迁移障碍。我们相信这项工作引入的H缓冲链为各种H溢出相关反应中金属/载体催化剂的合理设计提供了操作指导。
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