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Dynamic Evolution and Reversibility of a Single Au25 Nanocluster for the Oxygen Reduction Reaction
Journal of the American Chemical Society ( IF 14.4 ) Pub Date : 2024-07-12 , DOI: 10.1021/jacs.4c03939
Zehui Sun 1 , Jia Wang 2 , Lei Su 1 , Zhihao Gu 1 , Xin-Ping Wu 2 , Wei Chen 3 , Wei Ma 1
Journal of the American Chemical Society ( IF 14.4 ) Pub Date : 2024-07-12 , DOI: 10.1021/jacs.4c03939
Zehui Sun 1 , Jia Wang 2 , Lei Su 1 , Zhihao Gu 1 , Xin-Ping Wu 2 , Wei Chen 3 , Wei Ma 1
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Ultrasmall metallic nanoclusters (NCs) protected by surface ligands represent the most promising catalytic materials; yet understanding the structure and catalytic activity of these NCs remains a challenge due to dynamic evolution of their active sites under reaction conditions. Herein, we employed a single-nanoparticle collision electrochemistry method for real-time monitoring of the dynamic electrocatalytic activity of a single fully ligand-protected Au25(PPh3)10(SC2H4Ph)5Cl22+ nanocluster (Au252+ NC) at a cavity carbon nanoelectrode toward the oxygen reduction reaction (ORR). Our experimental results and computational simulations indicated that the reversible depassivation and passivation of ligands on the surface of the Au252+ NC, combined with the dynamic conformation evolution of the Au259+ core, led to a characteristic current signal that involves “ON–OFF” switches and “ON” fluctuations during the ORR process of a single Au252+ NC. Our findings reinvent the new perception and comprehension of the structure–activity correlation of NCs at the atomic level.
中文翻译：
单个 Au25 纳米团簇氧还原反应的动态演化和可逆性
受表面配体保护的超小型金属纳米团簇（NC）代表了最有前途的催化材料；然而，由于其活性位点在反应条件下的动态演化，了解这些NC的结构和催化活性仍然是一个挑战。在此，我们采用单纳米粒子碰撞电化学方法实时监测单个完全配体保护的Au 25 (PPh 3 ) 10 (SC 2 H 4 Ph) 5 Cl 2 2+纳米团簇(Au 25 2+ NC）在空腔碳纳米电极上进行氧还原反应（ORR）。我们的实验结果和计算模拟表明，Au 25 2+ NC 表面配体的可逆去钝化和钝化，结合 Au 25 9+核心的动态构象演化，产生了包含“ON”的特征电流信号。单个 Au 25 2+ NC 的 ORR 过程中的“-OFF”开关和“ON”波动。我们的研究结果重塑了对原子水平上NC结构-活性相关性的新认知和理解。
更新日期：2024-07-12
中文翻译：
单个 Au25 纳米团簇氧还原反应的动态演化和可逆性
受表面配体保护的超小型金属纳米团簇（NC）代表了最有前途的催化材料；然而，由于其活性位点在反应条件下的动态演化，了解这些NC的结构和催化活性仍然是一个挑战。在此，我们采用单纳米粒子碰撞电化学方法实时监测单个完全配体保护的Au 25 (PPh 3 ) 10 (SC 2 H 4 Ph) 5 Cl 2 2+纳米团簇(Au 25 2+ NC）在空腔碳纳米电极上进行氧还原反应（ORR）。我们的实验结果和计算模拟表明，Au 25 2+ NC 表面配体的可逆去钝化和钝化，结合 Au 25 9+核心的动态构象演化，产生了包含“ON”的特征电流信号。单个 Au 25 2+ NC 的 ORR 过程中的“-OFF”开关和“ON”波动。我们的研究结果重塑了对原子水平上NC结构-活性相关性的新认知和理解。
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