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NaBH4 还原的 N(ligancy-3)-富空位石墨氮化碳实现 NO 的高效光催化分解和机理洞察
Materials Today Physics ( IF 10.0 ) Pub Date : 2024-06-20 , DOI: 10.1016/j.mtphys.2024.101487 Wenju Gu , Dingze Lu , Kiran Kumar Kondamareddy , Jing Li , Pengfei Cheng , Wingkei Ho , Youwen Wang , Zhenhuan Zhao , Zheng Wang
空位缺陷工程是提高g-CN光氧化NO去除性能的有效手段。本文采用热缩聚法制备了片状石墨相g-CN。然后在室温下通过 NaBH 还原制备含有不同数量氮原子空位且配位数为 3 (N) 的 g–CN– (x = 0、0.5、1.0、1.5 和 2.0)。 g-CN中引入N空位缩小了禁带宽度,增强了光吸收,优化了光激子分离和迁移,并作为陷阱减轻了光生电子-空穴对的复合。因此,g-CN-表现出优异的NO去除性能,特别是g-CN-1.5,其NO去除率高达66.7%,对副产物NO具有优异的抵抗力和优异的稳定性。自由基捕获实验和电子顺磁共振(EPR)研究证明了超氧自由基、电子和空穴作为光催化NO去除过程中主要自由基的优越性。原位漫红外傅里叶变换光谱(DRIFTS)证实g-CN-1.5表面吸附NO产生的β-二聚体(NO)是一种重要的中间体。此外,NO 被观察为中间产物和初级产物,并且 NO 被确定为 NO 光催化氧化的关键产物。 DFT计算表明,N空位在g-CN中引入了杂质能级并缩短了电子迁移路径。 NO的吸附计算表明g-CN-N对NO表现出良好的吸附和转化作用。该研究为g-CN修复环境污染提供了一种实用的缺陷工程。
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