The development of chemically circular, bio-based polymers is an urgently needed solution to combat the plastic waste crisis. However, the most prominent, commercially implemented bio-based aliphatic polyester, poly(lactic acid) (PLA), is brittle, therefore largely limiting its broad applications. Herein, we introduce a class of aliphatic polyesters produced through the ring-opening polymerization (ROP) of (1R,5S)-8,8-dimethyl-3-oxabicyclo[3.2.1]octan-2-one (D-CamL) and the racemic mixture (rac-CamL), which exhibit superior material properties relative to PLA. A metal-based or organic catalyst was used for the modulation of polymer tacticity. Notably, regardless of tacticity, poly(CamL) exhibits intrinsic crystallinity, resulting in polyesters with high yield stress (24–39 MPa), high Young’s modulus (1.36–2.00 GPa), tunable fracture strains (6%–218%), and high melting temperatures (161°C–225°C). Importantly, poly(CamL) can be chemically recycled to monomer in high yield, and virgin-quality poly(CamL) is obtained after repolymerization. Overall, poly(CamL) represents a new class of bio-derived and chemically circular high-performance polyesters.

中文翻译：

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萜类化合物基高性能聚酯，具有不受战术影响的结晶度和化学循环性


开发化学循环的生物基聚合物是应对塑料垃圾危机的迫切需要的解决方案。然而，最突出的、商业上实施的生物基脂肪族聚酯聚乳酸 （PLA） 很脆，因此在很大程度上限制了它的广泛应用。在本文中，我们介绍了一类通过 （1R，5 S）-8,8-二甲基-3-噁双环[3.2.1]辛烷-2-酮 （D-CamL） 和外消旋混合物 （rac-CamL） 的开环聚合 （ROP） 生产的脂肪族聚酯，它们表现出优于 PLA 的材料性能。金属基或有机催化剂用于调节聚合物策略性。值得注意的是，无论采用何种策略，聚 （CamL） 都表现出固有的结晶度，导致聚酯具有高屈服应力 （24-39 MPa）、高杨氏模量 （1.36-2.00 GPa）、可调断裂应变 （6%-218%） 和高熔点 （161°C-225°C）。重要的是，聚 （CamL） 可以通过化学方式高产率回收为单体，并且在再聚合后获得原生质量的聚 （CamL）。总体而言，聚 （CamL） 代表了一类新型的生物衍生和化学循环高性能聚酯。