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Influence of architectural design on the thermoresponsive properties of pyrrolidone-based terpolymers
Polymer Chemistry ( IF 4.1 ) Pub Date : 2024-06-07 , DOI: 10.1039/d4py00405a Lezhi Wang 1 , Haffsah Iqbal 1 , Theoni K. Georgiou 1
Polymer Chemistry ( IF 4.1 ) Pub Date : 2024-06-07 , DOI: 10.1039/d4py00405a Lezhi Wang 1 , Haffsah Iqbal 1 , Theoni K. Georgiou 1
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This study investigated a new series of amphiphilic, thermoresponsive terpolymers based on pyrrolidone. The terpolymers feature similar compositions and molar masses but differ in their architectures, i.e., the position of comonomers along the polymer chain. All polymers were synthesised via reversible addition–fragmentation chain transfer (RAFT) polymerisation. The study focused on the polymers’ thermoresponsive behaviour in aqueous solutions. Specifically, the cloud point temperatures (Tcp) and self-assembly conformations, as well as the thermally induced sol–gel transitions, were investigated. The terpolymers exhibit a solvent isotropic effect and display different Tcps in deuterium oxide (D2O) and deionised water (H2O), as determined through turbidimetry measurements. The phase transitions were further analysed using temperature-variation 1H NMR spectroscopy. Dynamic light scattering and transmission electron microscopy revealed that the triblock structure could self-assemble into micelles, whereas the statistical polymer could not. The micelle size varied depending on the pH. Visual testing and rheological studies showed how the polymer architecture influences thermoresponsive behaviour, with the BAC architecture exhibiting the widest gelation window. This research illustrates the importance of structure–property relationships and highlights the critical role of polymer architecture in their self-assembly and thermoresponsive properties.
中文翻译：
结构设计对吡咯烷酮基三元共聚物热响应性能的影响
本研究研究了一系列基于吡咯烷酮的新型两亲性热响应三元共聚物。三元共聚物具有相似的组成和摩尔质量，但结构不同，即共聚单体沿聚合物链的位置。所有聚合物均通过可逆加成-断裂链转移（RAFT）聚合合成。该研究的重点是聚合物在水溶液中的热响应行为。具体来说，研究了浊点温度（T cp ）和自组装构象，以及热诱导的溶胶-凝胶转变。根据测定，三元共聚物表现出溶剂各向同性效应，并在氧化氘 (D 2 O) 和去离子水 (H 2 O) 中表现出不同的 T cp 通过比浊法测量。使用温度变化 1 H NMR 光谱进一步分析相变。动态光散射和透射电子显微镜表明，三嵌段结构可以自组装成胶束，而统计聚合物则不能。胶束大小根据 pH 值而变化。视觉测试和流变研究表明聚合物结构如何影响热响应行为，其中 BAC 结构表现出最宽的凝胶窗口。这项研究说明了结构-性能关系的重要性，并强调了聚合物结构在自组装和热响应性能中的关键作用。
更新日期：2024-06-12
中文翻译：
结构设计对吡咯烷酮基三元共聚物热响应性能的影响
本研究研究了一系列基于吡咯烷酮的新型两亲性热响应三元共聚物。三元共聚物具有相似的组成和摩尔质量，但结构不同，即共聚单体沿聚合物链的位置。所有聚合物均通过可逆加成-断裂链转移（RAFT）聚合合成。该研究的重点是聚合物在水溶液中的热响应行为。具体来说，研究了浊点温度（T cp ）和自组装构象，以及热诱导的溶胶-凝胶转变。根据测定，三元共聚物表现出溶剂各向同性效应，并在氧化氘 (D 2 O) 和去离子水 (H 2 O) 中表现出不同的 T cp 通过比浊法测量。使用温度变化 1 H NMR 光谱进一步分析相变。动态光散射和透射电子显微镜表明，三嵌段结构可以自组装成胶束，而统计聚合物则不能。胶束大小根据 pH 值而变化。视觉测试和流变研究表明聚合物结构如何影响热响应行为，其中 BAC 结构表现出最宽的凝胶窗口。这项研究说明了结构-性能关系的重要性，并强调了聚合物结构在自组装和热响应性能中的关键作用。
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