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Heteroatom Lewis acid zeolites: synthesis, characterization and application in the conversion of biomass-derived oxygenates
Green Chemistry ( IF 9.3 ) Pub Date : 2024-05-29 , DOI: 10.1039/d4gc00985a
Zijun Yang 1 , Qingfeng Ge 2 , Xinli Zhu 1, 3
Green Chemistry ( IF 9.3 ) Pub Date : 2024-05-29 , DOI: 10.1039/d4gc00985a
Zijun Yang 1 , Qingfeng Ge 2 , Xinli Zhu 1, 3
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Heteroatom (such as Ti, Sn, Zr, and Hf) zeolites that contain Lewis acid site (LAS) centers with tetrahedral coordination confined in micropores with various topologies are able to catalyze reactions distinct from those catalyzed by Brønsted acid sites (BASs). In particular, these LAS centers are able to coordinate with two oxygen atoms of one or two oxygenated molecules on a single LAS simultaneously, which are suitable for the conversion of biomass-derived oxygenates via unique reaction pathways, and have been widely explored in the conversion of biomass-derived oxygenates to value-added products. In this review, methods of conventional hydrothermal synthesis, improved direct synthesis (such as interzeolite transformation and dry gel conversion) and post-synthesis (such as solid-state ion change, structural reconstruction and grafting) are compared. Next, approaches for the qualification and quantification of the location (framework or extra-framework), fine structure (closed or open), and acidity of heteroatom centers are summarized. Thereafter, we present the applications of Lewis acid zeolites in the conversion of platform oxygenates of hexoses, furan derivatives and acid derivatives via reactions of isomerization, Meerwein–Ponndorf–Verley reduction, oxidation, and ketonization. Notably, the integration of multiple steps into a one-pot cascade reaction for the conversion of oxygenates (for example, glucose to 5-hydroxymethylfurfural and furfural to γ-valerolactone) mediated by the synergy of LASs and BASs or metal sites is also discussed. Finally, the opportunities and challenges in the low-cost synthesis and large-scale application of Lewis acid zeolites for the green and sustainable synthesis of chemicals are proposed.
中文翻译：
杂原子路易斯酸沸石：合成、表征及其在生物质衍生含氧化合物转化中的应用
杂原子（如 Ti、Sn、Zr 和 Hf）沸石含有路易斯酸位点（LAS）中心，其四面体配位限制在具有各种拓扑的微孔中，能够催化与布朗斯台德酸位点（BAS）催化的反应不同的反应。特别是，这些LAS中心能够同时与单个LAS上的一个或两个含氧分子的两个氧原子配位，适合通过独特的反应途径转化生物质衍生的含氧化合物，并在转化中得到了广泛的探索。将生物质衍生的含氧化合物转化为增值产品。本文对传统水热合成方法、改进的直接合成方法（如沸石间转化和干凝胶转化）和后合成方法（如固态离子变化、结构重构和接枝）进行了比较。接下来，总结了杂原子中心的位置（框架或框架外）、精细结构（封闭或开放）和酸性的定性和定量方法。此后，我们介绍了路易斯酸性沸石在通过异构化、Meerwein-Ponndorf-Verley 还原、氧化和酮化反应转化己糖、呋喃衍生物和酸衍生物的平台含氧化合物中的应用。值得注意的是，还讨论了将多个步骤整合到由 LAS 和 BAS 或金属位点的协同作用介导的含氧化合物（例如，葡萄糖转化为 5-羟甲基糠醛和糠醛转化为 γ-戊内酯）的一锅级联反应中。最后，提出了路易斯酸性沸石的低成本合成和大规模应用对于化学品绿色可持续合成的机遇和挑战。
更新日期：2024-05-29
中文翻译：
杂原子路易斯酸沸石：合成、表征及其在生物质衍生含氧化合物转化中的应用
杂原子（如 Ti、Sn、Zr 和 Hf）沸石含有路易斯酸位点（LAS）中心，其四面体配位限制在具有各种拓扑的微孔中，能够催化与布朗斯台德酸位点（BAS）催化的反应不同的反应。特别是，这些LAS中心能够同时与单个LAS上的一个或两个含氧分子的两个氧原子配位，适合通过独特的反应途径转化生物质衍生的含氧化合物，并在转化中得到了广泛的探索。将生物质衍生的含氧化合物转化为增值产品。本文对传统水热合成方法、改进的直接合成方法（如沸石间转化和干凝胶转化）和后合成方法（如固态离子变化、结构重构和接枝）进行了比较。接下来，总结了杂原子中心的位置（框架或框架外）、精细结构（封闭或开放）和酸性的定性和定量方法。此后，我们介绍了路易斯酸性沸石在通过异构化、Meerwein-Ponndorf-Verley 还原、氧化和酮化反应转化己糖、呋喃衍生物和酸衍生物的平台含氧化合物中的应用。值得注意的是，还讨论了将多个步骤整合到由 LAS 和 BAS 或金属位点的协同作用介导的含氧化合物（例如，葡萄糖转化为 5-羟甲基糠醛和糠醛转化为 γ-戊内酯）的一锅级联反应中。最后，提出了路易斯酸性沸石的低成本合成和大规模应用对于化学品绿色可持续合成的机遇和挑战。
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