甲烷干重整 （DRM） 利用两种主要温室气体 CO2 和 CH4 来生产增值合成气，为应对全球变暖提供了可行的途径。Ceria-Zirconia 固溶体负载的 Ni 催化剂因其表面活性氧 （SRO） 的碳氧化功能而成为常用的基准。然而，过量的 SRO 可能会使低表面密度下的小 Ni 物种过度稳定，从而导致碳沉积最终失活。尽管如此，SRO 的双重影响仍然不清楚，有时还存在争议。在此，我们合成了具有不同 Ce/Zr 比率的 CexZr1-xO2 载体，以研究对高度分散的 Ni 种类和 DRM 反应性的影响。通过一系列 DRM 反应研究，通过监测反应过程中的 Ni 种类和碳沉积，我们发现 SRO 浓度最高的 0.5Ni/Ce0.7Zr0.3O2 具有较低的 Ni 种类原位生长范围 （< 3 nm），石墨碳较少，但活性与 Ni/CeO2 催化剂相比较差。结构特征表明，较小的 Ni 种类倾向于被焦炭完全覆盖。此外，当 Ce/Zr 达到 ∼ 0.5 时，表面碱度会显着下降，从而阻止 CO2 活化并在有限程度上导致碳沉积。实验和理论研究验证，碳在较小的 Ni 物种上扩散更加困难，这阻止了其被 SRO 进一步氧化，导致 Ni 物种的焦炭完全覆盖，催化剂失活是主要因素。



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