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配体对有机金属 La(II) 势量子自旋弛豫动力学和相干操纵的影响
Journal of the American Chemical Society ( IF 14.4 ) Pub Date : 2024-05-24 , DOI: 10.1021/jacs.3c12827
Lydia E Nodaraki 1, 2 , Ana-Maria Ariciu 1, 2 , Daniel N Huh 3, 4 , Jingjing Liu 1 , Daniel O T A Martins 1, 2 , Fabrizio Ortu 1, 5 , Richard E P Winpenny 1 , Nicholas F Chilton 1, 6 , Eric J L McInnes 1, 2 , David P Mills 1 , William J Evans 3 , Floriana Tuna 1, 2
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我们对三种 La(II) 配合物 [K(2.2.2-cryptand)][La(Cp′) 3 ] ( 1 )、[K(2.2.2-cryptand)] 进行脉冲电子顺磁共振 (EPR) 研究[La(Cp″) 3 ] ( 2 ) 和 [K(2.2.2-cryptand)][La(Cp tt ) 3 ] ( 3 )，其特征是环戊二烯基衍生物作为配体 [Cp′ = C 5 H 4 SiMe 3 ; Cp″ = C 5 H 3 (SiMe 3 ) 2 ； Cp tt = C 5 H 3 (CMe 3 ) 2 ]并显示C 3对称性。所有三种化合物均观察到长自旋晶格弛豫 ( T 1 ) 和相记忆 ( T m ) 时间，但1 – 3种化合物的T 1变化显着，其中3是由于 s 特性较高而弛豫最慢的化合物。索莫。通过使用 Carr-Purcell-Meiboom-Gill (CPMG) 序列的动态去耦实验，可以将相移时间延长一个数量级以上， 3秒达到 161 μs (5 K)。通过在这种富含核自旋的环境（ 1 H、 13 C 和29 Si）中观察高达 80 K 的拉比量子振荡来执行相干自旋操纵。 139 La ( I = 7/2) 的高核自旋以及连贯操纵所有八个超精细跃迁的能力，使这些分子成为qu dits（具有d 个量子态的多级量子系统； d >2）应用的有希望的候选者用于在单个分子内执行量子操作。 HYSCORE 技术的应用使我们能够量化配体核处的电子自旋密度，并探究官能团对电子自旋弛豫特性的作用。
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