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Surface Redox Chemistry Regulates the Reaction Microenvironment for Efficient Hydrogen Peroxide Generation
Journal of the American Chemical Society ( IF 14.4 ) Pub Date : 2024-05-21 , DOI: 10.1021/jacs.4c03104
Hong Chen 1 , Chaohui He 1 , Huiting Niu 1 , Chenfeng Xia 1 , Fu-Min Li 1 , Wenshan Zhao 2 , Fei Song 3 , Tao Yao 4 , Yu Chen 5 , Yaqiong Su 2 , Wei Guo 1 , Bao Yu Xia 1
Journal of the American Chemical Society ( IF 14.4 ) Pub Date : 2024-05-21 , DOI: 10.1021/jacs.4c03104
Hong Chen 1 , Chaohui He 1 , Huiting Niu 1 , Chenfeng Xia 1 , Fu-Min Li 1 , Wenshan Zhao 2 , Fei Song 3 , Tao Yao 4 , Yu Chen 5 , Yaqiong Su 2 , Wei Guo 1 , Bao Yu Xia 1
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Electrosynthesis has emerged as an enticing solution for hydrogen peroxide (H2O2) production. However, efficient H2O2 generation encounters challenges related to the robust gas–liquid–solid interface within electrochemical reactors. In this work, we introduce an effective hydrophobic coating modified by iron (Fe) sites to optimize the reaction microenvironment. This modification aims to mitigate radical corrosion through Fe(II)/Fe(III) redox chemistry, reinforcing the reaction microenvironment at the three-phase interface. Consequently, we achieved a remarkable yield of up to 336.1 mmol h–1 with sustained catalyst operation for an extensive duration of 230 h at 200 mA cm–2 without causing damage to the reaction interface. Additionally, the Faradaic efficiency of H2O2 exceeded 90% across a broad range of test current densities. This surface redox chemistry approach for manipulating the reaction microenvironment not only advances long-term H2O2 electrosynthesis but also holds promise for other gas-starvation electrochemical reactions.
中文翻译：
表面氧化还原化学调节反应微环境以有效生成过氧化氢
电合成已成为生产过氧化氢 (H 2 O 2 ) 的一种诱人的解决方案。然而，高效的 H 2 O 2生成遇到了与电化学反应器内坚固的气-液-固界面相关的挑战。在这项工作中，我们引入了一种由铁（Fe）位点修饰的有效疏水涂层，以优化反应微环境。这种修改旨在通过 Fe(II)/Fe(III) 氧化还原化学来减轻自由基腐蚀，增强三相界面的反应微环境。因此，我们在 200 mA cm –2下连续运行催化剂长达 230 小时，实现了高达 336.1 mmol h –1的显着产率，且不会损坏反应界面。此外，H 2 O 2的法拉第效率在广泛的测试电流密度范围内均超过 90%。这种控制反应微环境的表面氧化还原化学方法不仅促进了长期的H 2 O 2电合成，而且还为其他气体匮乏电化学反应带来了希望。
更新日期：2024-05-21
中文翻译：
表面氧化还原化学调节反应微环境以有效生成过氧化氢
电合成已成为生产过氧化氢 (H 2 O 2 ) 的一种诱人的解决方案。然而，高效的 H 2 O 2生成遇到了与电化学反应器内坚固的气-液-固界面相关的挑战。在这项工作中，我们引入了一种由铁（Fe）位点修饰的有效疏水涂层，以优化反应微环境。这种修改旨在通过 Fe(II)/Fe(III) 氧化还原化学来减轻自由基腐蚀，增强三相界面的反应微环境。因此，我们在 200 mA cm –2下连续运行催化剂长达 230 小时，实现了高达 336.1 mmol h –1的显着产率，且不会损坏反应界面。此外，H 2 O 2的法拉第效率在广泛的测试电流密度范围内均超过 90%。这种控制反应微环境的表面氧化还原化学方法不仅促进了长期的H 2 O 2电合成，而且还为其他气体匮乏电化学反应带来了希望。
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