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Stabilizing Ni on honeycomb-structural Al2O3 with enhanced coke tolerance for dry reforming of methane
Molecular Catalysis ( IF 3.9 ) Pub Date : 2024-05-17 , DOI: 10.1016/j.mcat.2024.114226 Yuhao Luo , Tongming Su , Peng Song , Liuyun Chen , Xinling Xie , Xuan Luo , Hongbing Ji , Zuzeng Qin
Molecular Catalysis ( IF 3.9 ) Pub Date : 2024-05-17 , DOI: 10.1016/j.mcat.2024.114226 Yuhao Luo , Tongming Su , Peng Song , Liuyun Chen , Xinling Xie , Xuan Luo , Hongbing Ji , Zuzeng Qin
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Sintering and carbon deposition of Ni-based catalysts limit dry reforming of methane (DRM) reaction. Herein, honeycomb-structural Al2 O3 was prepared and supported with Ni (Ni/Al2 O3 ) to enhance coke tolerance during the DRM reaction. Compared to Al2 O3 -CT obtained from Al(NO3 )3 ·9H2 O treated with citric acid and triethanolamine, the Al2 O3 -AN obtained from Al(NO3 )3 ·9H2 O treated with amide still has a stable honeycomb structure at high temperatures and can inhibit the sintering of Ni particles and sufficiently expose the active sites. TEM results showed that the average particle sizes of Ni/Al2 O3 -CT and Ni/Al2 O3 -AN were 9.1 nm and 7.6 nm, respectively. After a 100-hour reaction, the conversion of CH4 and CO2 on Ni/Al2 O3 -CT decreased by approximately 13%, while on Ni/Al2 O3 -AN, the conversion of CH4 and CO2 decreased by approximately 6%. The SEM results showed that the average particle sizes of Ni/Al2 O3 -CT and Ni/Al2 O3 -AN were 24.2 nm and 14.3 nm, respectively. The thermogravimetric (TG) curves indicated that carbon deposition on Ni/Al2 O3 -AN mainly occurred in the early stage of the DRM reaction with excellent coke tolerance. In situ DRIFT spectra showed that the stable honeycomb structure on Ni/Al2 O3 -AN enhanced the activation efficiency of CO2 on the catalyst.
中文翻译:
稳定蜂窝结构 Al2O3 上的 Ni,提高耐焦性,用于甲烷干重整
镍基催化剂的烧结和碳沉积限制了甲烷 (DRM) 反应的干重整。在此,制备了蜂窝结构的 Al2O3 并用 Ni (Ni/Al2O3) 负载,以增强 DRM 反应过程中的焦炭耐受性。与柠檬酸和三乙醇胺处理Al(NO3)3·9H2O得到的Al2O3-CT相比,酰胺处理Al(NO3)3·9H2O得到的Al2O3-AN在高温下仍具有稳定的蜂窝结构,可以抑制Ni颗粒的烧结,充分暴露活性位点。TEM 结果表明,Ni/Al2O3-CT 和 Ni/Al2O3-AN 的平均粒径分别为 9.1 nm 和 7.6 nm。反应 100 小时后,Ni/Al2O3-CT 上 CH4 和 CO2 的转化率降低了约 13%,而 Ni/Al2O3-AN 上 CH4 和 CO2 的转化率降低了约 6%。SEM 结果表明,Ni/Al2O3-CT 和 Ni/Al2O3-AN 的平均粒径分别为 24.2 nm 和 14.3 nm。热重 (TG) 曲线表明,Ni/Al2O3-AN 上的碳沉积主要发生在 DRM 反应的早期阶段,具有优异的耐焦性。原位漂移光谱表明,Ni/Al2O3-AN 上稳定的蜂窝结构提高了 CO2 对催化剂的活化效率。
更新日期:2024-05-17
中文翻译:

稳定蜂窝结构 Al2O3 上的 Ni,提高耐焦性,用于甲烷干重整
镍基催化剂的烧结和碳沉积限制了甲烷 (DRM) 反应的干重整。在此,制备了蜂窝结构的 Al2O3 并用 Ni (Ni/Al2O3) 负载,以增强 DRM 反应过程中的焦炭耐受性。与柠檬酸和三乙醇胺处理Al(NO3)3·9H2O得到的Al2O3-CT相比,酰胺处理Al(NO3)3·9H2O得到的Al2O3-AN在高温下仍具有稳定的蜂窝结构,可以抑制Ni颗粒的烧结,充分暴露活性位点。TEM 结果表明,Ni/Al2O3-CT 和 Ni/Al2O3-AN 的平均粒径分别为 9.1 nm 和 7.6 nm。反应 100 小时后,Ni/Al2O3-CT 上 CH4 和 CO2 的转化率降低了约 13%,而 Ni/Al2O3-AN 上 CH4 和 CO2 的转化率降低了约 6%。SEM 结果表明,Ni/Al2O3-CT 和 Ni/Al2O3-AN 的平均粒径分别为 24.2 nm 和 14.3 nm。热重 (TG) 曲线表明,Ni/Al2O3-AN 上的碳沉积主要发生在 DRM 反应的早期阶段,具有优异的耐焦性。原位漂移光谱表明,Ni/Al2O3-AN 上稳定的蜂窝结构提高了 CO2 对催化剂的活化效率。