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Activating Inert Perovskite Oxides for CO2 Electroreduction via Slight Cu2+ Doping in B-Sites
Small ( IF 13.0 ) Pub Date : 2024-05-07 , DOI: 10.1002/smll.202402823
Yuxi Li 1 , Yu Zhang 2 , Lei Shi 3 , Xiangjian Liu 2 , Zhenbao Zhang 4 , Minghao Xie 5 , Yuming Dong 1 , Heqing Jiang 2 , Yongfa Zhu 6 , Jiawei Zhu 1, 2
Small ( IF 13.0 ) Pub Date : 2024-05-07 , DOI: 10.1002/smll.202402823
Yuxi Li 1 , Yu Zhang 2 , Lei Shi 3 , Xiangjian Liu 2 , Zhenbao Zhang 4 , Minghao Xie 5 , Yuming Dong 1 , Heqing Jiang 2 , Yongfa Zhu 6 , Jiawei Zhu 1, 2
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Perovskite oxides are proven as a striking platform for developing high-performance electrocatalysts. Nonetheless, a significant portion of them show CO2 electroreduction (CO2RR) inertness. Here a simple but effective strategy is reported to activate inert perovskite oxides (e.g., SrTiO3) for CO2RR through slight Cu2+ doping in B-sites. For the proof-of-concept catalysts of SrTi1−xCuxO3 (x = 0.025, 0.05, and 0.1), Cu2+ doping (even in trace amount, e.g., x = 0.025) can not only create active, stable CuO6 octahedra, increase electrochemical active surface area, and accelerate charge transfer, but also significantly regulate the electronic structure (e.g., up-shifted band center) to promote activation/adsorption of reaction intermediates. Benefiting from these merits, the stable SrTi1−xCuxO3 catalysts feature great improvements (at least an order of magnitude) in CO2RR activity and selectivity for high-order products (i.e., CH4 and C2+), compared to the SrTiO3 parent. This work provides a new avenue for the conversion of inert perovskite oxides into high-performance electrocatalysts toward CO2RR.
中文翻译：
通过 B 位点少量 Cu2+ 掺杂激活惰性钙钛矿氧化物进行 CO2 电还原
钙钛矿氧化物被证明是开发高性能电催化剂的一个引人注目的平台。尽管如此，其中很大一部分表现出CO 2电还原（CO 2 RR）惰性。这里报道了一种简单但有效的策略，通过在B位点轻微掺杂Cu 2+来激活惰性钙钛矿氧化物（例如SrTiO 3 ）以实现CO 2 RR。对于SrTi 1−x Cu x O 3 (x = 0.025、0.05和0.1)的概念验证催化剂，Cu 2+掺杂（即使是微量，例如x = 0.025）不仅可以产生活性，稳定的CuO 6八面体，增加电化学活性表面积，加速电荷转移，而且还显着调节电子结构（例如上移能带中心）以促进反应中间体的活化/吸附。受益于这些优点，稳定的SrTi 1−x Cu x O 3催化剂在CO 2 RR活性和高阶产物（即CH 4和C 2+ ）选择性方面有了很大的改进（至少一个数量级），与 SrTiO 3母体相比。这项工作为将惰性钙钛矿氧化物转化为高性能CO 2 RR电催化剂提供了新途径。
更新日期：2024-05-07
中文翻译：
通过 B 位点少量 Cu2+ 掺杂激活惰性钙钛矿氧化物进行 CO2 电还原
钙钛矿氧化物被证明是开发高性能电催化剂的一个引人注目的平台。尽管如此，其中很大一部分表现出CO 2电还原（CO 2 RR）惰性。这里报道了一种简单但有效的策略，通过在B位点轻微掺杂Cu 2+来激活惰性钙钛矿氧化物（例如SrTiO 3 ）以实现CO 2 RR。对于SrTi 1−x Cu x O 3 (x = 0.025、0.05和0.1)的概念验证催化剂，Cu 2+掺杂（即使是微量，例如x = 0.025）不仅可以产生活性，稳定的CuO 6八面体，增加电化学活性表面积，加速电荷转移，而且还显着调节电子结构（例如上移能带中心）以促进反应中间体的活化/吸附。受益于这些优点，稳定的SrTi 1−x Cu x O 3催化剂在CO 2 RR活性和高阶产物（即CH 4和C 2+ ）选择性方面有了很大的改进（至少一个数量级），与 SrTiO 3母体相比。这项工作为将惰性钙钛矿氧化物转化为高性能CO 2 RR电催化剂提供了新途径。
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