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自组装单层介导的 Sb2(S,Se)3 光电阴极快速电荷传输可实现高性能无偏水分解
Nano Energy ( IF 16.8 ) Pub Date : 2024-04-21 , DOI: 10.1016/j.nanoen.2024.109647
Soobin Lee , Hyungsoo Lee , Young Sun Park , Juwon Yun , Subin Moon , Chang-Seop Jeong , Jun Hwan Kim , Jaehyun Son , Wooyong Jeong , Jin Wook Yang , Ho Won Jang , Jooho Moon
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光电化学(PEC)水分解系统能够产生绿色氢燃料,对于实现碳净零至关重要。然而,负责析氢反应的光电阴极的性能仍然不理想。我们提出使用自组装单层 (SAM) 的底部界面工程来提高 Sb2(S,Se)3 吸收层的质量。将由(3-氨基丙基)三乙氧基硅烷(APTES)组成的SAM引入到Au基底上以增强基底和Sb2(S,Se)3吸收剂之间的粘附力。值得注意的是,APTES 处理促进了基材上强亲电官能团的形成,这些官能团主要吸引前体油墨中的酒石酸-Sb-Se 离子簇。前驱体和基底之间的这种相互作用导致基底附近的 Sb2Se3 优先成核,随后在顶部表面附近的后期阶段形成 Sb2S3。经过 APTES 处理的 Sb2(S,Se)3 光电阴极表现出陡峭的能带能量梯度,导致光电流密度为 16 mA cm-2,相对于标准氢电极的起始电位为 0.24 V,中性下 24 小时稳定性电解质(0.5 M K-Pi,pH 6.13)。通过将经过 APTES 处理的 Sb2(S,Se)3 光电阴极与钙钛矿光电阳极相结合,共面 PEC-PEC 水分解装置在无偏条件下实现了 6.5% 的太阳能制氢效率,并具有运行稳定性超过120分钟这项研究表明,基于 SAM 处理的界面工程可能是提高太阳能驱动水分解系统中硫族化物光电阴极性能的潜在突破。

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