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MOX-TiO2 (M=Pt, Pd, Ru) for alcoholysis reaction from furfuryl alcohol to ethyl levulinate
Sustainable Chemistry and Pharmacy ( IF 5.5 ) Pub Date : 2024-04-27 , DOI: 10.1016/j.scp.2024.101584 Deyang Zhao , Guihong Guo , Qikai Si , Zhenglong Yang , Ting Su , Jianwei Zhao , Christophe Len , Rafael Luque , Yanbin Xu , Hongwu Zhang
Sustainable Chemistry and Pharmacy ( IF 5.5 ) Pub Date : 2024-04-27 , DOI: 10.1016/j.scp.2024.101584 Deyang Zhao , Guihong Guo , Qikai Si , Zhenglong Yang , Ting Su , Jianwei Zhao , Christophe Len , Rafael Luque , Yanbin Xu , Hongwu Zhang
Simple noble metal oxides (PtO, PdO, RuO) based titanium dioxide (Pt–TiO, Pd–TiO, Ru–TiO) were prepared using a facile sol-gel method. The conversion of furfuryl alcohol (FAL) to ethyl levulinate (EL) was studied. Full characterizations were performed using XRD, XPS, Raman and FT-IR. An in-depth study of acidic strength and sites distribution (Brønsted or Lewis) was conducted by NH-TPD, pyridine-IR. The profiles of H-TPR and O-TPD suggested enhanced reducibility and optimum oxygen storage capacity in Pt–TiO. Remarkable FAL conversion (94.4%), EL yield (89.6%) with productivity (21.3 × 10 mol/mmol h) and TOF (22.5 × 10 mol/mmol h) were obtained. Metal productivity follows the order: Pt (21.3 × 10 mol/mmol h) > Ru (11.5 × 10 mol/mmol h) > Pd (3.6 × 10 mol/mmol h). Two different reaction pathways were proposed. From computational calculations of charge density differences and value, a robust electron transfer capacity was found in Pt–TiO, as well as an advantageous FAL adsorption as compared to other catalytic systems.
中文翻译:
MOX-TiO2(M=Pt、Pd、Ru)用于糠醇醇解反应生成乙酰丙酸乙酯
使用简便的溶胶-凝胶法制备了基于简单贵金属氧化物(PtO、PdO、RuO)的二氧化钛(Pt-TiO、Pd-TiO、Ru-TiO)。研究了糠醇(FAL)向乙酰丙酸乙酯(EL)的转化。使用 XRD、XPS、拉曼和 FT-IR 进行全面表征。通过 NH-TPD、吡啶-IR 对酸性强度和位点分布(Brønsted 或 Lewis)进行了深入研究。 H-TPR 和 O-TPD 的分布表明 Pt-TiO 具有增强的还原性和最佳的储氧能力。获得了显着的 FAL 转化率 (94.4%)、EL 产率 (89.6%)、生产率 (21.3 × 10 mol/mmol h) 和 TOF (22.5 × 10 mol/mmol h)。金属生产率遵循以下顺序:Pt (21.3 × 10 mol/mmol h) > Ru (11.5 × 10 mol/mmol h) > Pd (3.6 × 10 mol/mmol h)。提出了两种不同的反应途径。通过电荷密度差和值的计算计算,发现 Pt-TiO2 具有强大的电子转移能力,并且与其他催化系统相比具有有利的 FAL 吸附。
更新日期:2024-04-27
中文翻译:
MOX-TiO2(M=Pt、Pd、Ru)用于糠醇醇解反应生成乙酰丙酸乙酯
使用简便的溶胶-凝胶法制备了基于简单贵金属氧化物(PtO、PdO、RuO)的二氧化钛(Pt-TiO、Pd-TiO、Ru-TiO)。研究了糠醇(FAL)向乙酰丙酸乙酯(EL)的转化。使用 XRD、XPS、拉曼和 FT-IR 进行全面表征。通过 NH-TPD、吡啶-IR 对酸性强度和位点分布(Brønsted 或 Lewis)进行了深入研究。 H-TPR 和 O-TPD 的分布表明 Pt-TiO 具有增强的还原性和最佳的储氧能力。获得了显着的 FAL 转化率 (94.4%)、EL 产率 (89.6%)、生产率 (21.3 × 10 mol/mmol h) 和 TOF (22.5 × 10 mol/mmol h)。金属生产率遵循以下顺序:Pt (21.3 × 10 mol/mmol h) > Ru (11.5 × 10 mol/mmol h) > Pd (3.6 × 10 mol/mmol h)。提出了两种不同的反应途径。通过电荷密度差和值的计算计算,发现 Pt-TiO2 具有强大的电子转移能力,并且与其他催化系统相比具有有利的 FAL 吸附。