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Synthesis and Reactivity of Bis-tris(pyrazolyl)borate Lanthanide/Aluminum Heterobimetallic Trihydride Complexes
Inorganic Chemistry ( IF 4.3 ) Pub Date : 2024-04-29 , DOI: 10.1021/acs.inorgchem.4c00824 Tajrian Chowdhury 1 , Fáinché Murphy 2 , Alan R Kennedy 2 , Claire Wilson 1 , Joy H Farnaby 1 , Catherine E Weetman 2
Inorganic Chemistry ( IF 4.3 ) Pub Date : 2024-04-29 , DOI: 10.1021/acs.inorgchem.4c00824 Tajrian Chowdhury 1 , Fáinché Murphy 2 , Alan R Kennedy 2 , Claire Wilson 1 , Joy H Farnaby 1 , Catherine E Weetman 2
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Molecular heterobimetallic hydride complexes of lanthanide (Ln) and main-group (MG) metals exhibit chemical properties unique from their monometallic counterparts and are highly reactive species, making their synthesis and isolation challenging. Herein, molecular Ln/Al heterobimetallic trihydrides [Ln(Tp)2(μ-H)2Al(H)(N″)] [2-Ln; Ln = Y, Sm, Dy, Yb; Tp = hydrotris(1-pyrazolyl)borate; N″ = N(SiMe3)2] have been synthesized by facile insertion of aminoalane [Me3N·AlH3] into the Ln–N amide bonds of [Ln(Tp)2(N″)] (1-Ln). Thus, this is a simple synthetic strategy to access a range of Ln/Al hydrides. Reactivity studies demonstrate that 2-Ln is a heterobimetallic hydride, with evidence for the cooperative nature of 2-Ln shown by the catalytic amine–borane dehydrocoupling under ambient conditions in contrast to its monomeric counterparts.
中文翻译：
双三(吡唑基)硼酸镧系/铝杂双金属三氢化物配合物的合成及反应活性
镧系 (Ln) 和主族 (MG) 金属的分子异双金属氢化物配合物表现出不同于单金属对应物的独特化学性质，并且是高反应性物质，使得其合成和分离具有挑战性。在此，分子Ln/Al异双金属三氢化物[Ln(Tp) 2 (μ-H) 2 Al(H)(N”)] [ 2-Ln ; Ln = Y、Sm、Dy、Yb； Tp=氢化三(1-吡唑基)硼酸盐； N″ = N(SiMe 3 ) 2 ] 是通过将氨基铝烷 [Me 3 N·AlH 3 ] 轻松插入到 [Ln(Tp) 2 (N″)] ( 1-Ln ) 的 Ln-N 酰胺键中合成的。因此，这是获得一系列 Ln/Al 氢化物的简单合成策略。反应性研究表明， 2-Ln是一种异双金属氢化物，与单体对应物相比，环境条件下的催化胺-硼烷脱氢偶联显示了2-Ln的协同性质。
更新日期：2024-04-29
中文翻译：
双三(吡唑基)硼酸镧系/铝杂双金属三氢化物配合物的合成及反应活性
镧系 (Ln) 和主族 (MG) 金属的分子异双金属氢化物配合物表现出不同于单金属对应物的独特化学性质，并且是高反应性物质，使得其合成和分离具有挑战性。在此，分子Ln/Al异双金属三氢化物[Ln(Tp) 2 (μ-H) 2 Al(H)(N”)] [ 2-Ln ; Ln = Y、Sm、Dy、Yb； Tp=氢化三(1-吡唑基)硼酸盐； N″ = N(SiMe 3 ) 2 ] 是通过将氨基铝烷 [Me 3 N·AlH 3 ] 轻松插入到 [Ln(Tp) 2 (N″)] ( 1-Ln ) 的 Ln-N 酰胺键中合成的。因此，这是获得一系列 Ln/Al 氢化物的简单合成策略。反应性研究表明， 2-Ln是一种异双金属氢化物，与单体对应物相比，环境条件下的催化胺-硼烷脱氢偶联显示了2-Ln的协同性质。
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