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Activating Ru in the pyramidal sites of Ru2P-type structures with earth-abundant transition metals for achieving extremely high HER activity while minimizing noble metal content
Carbon Energy ( IF 19.5 ) Pub Date : 2024-04-17 , DOI: 10.1002/cey2.556
Sayed M. El‐Refaei 1, 2 , Patrícia A. Russo 1 , Thorsten Schultz 3, 4 , Zhe‐Ning Chen 5 , Patrick Amsalem 3 , Norbert Koch 3, 4 , Nicola Pinna 1
Carbon Energy ( IF 19.5 ) Pub Date : 2024-04-17 , DOI: 10.1002/cey2.556
Sayed M. El‐Refaei 1, 2 , Patrícia A. Russo 1 , Thorsten Schultz 3, 4 , Zhe‐Ning Chen 5 , Patrick Amsalem 3 , Norbert Koch 3, 4 , Nicola Pinna 1
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Rational design of efficient pH-universal hydrogen evolution reaction catalysts to enable large-scale hydrogen production via electrochemical water splitting is of great significance, yet a challenging task. Herein, Ru atoms in the Ru2P structure were replaced with M = Co, Ni, or Mo to produce M2−xRuxP nanocrystals. The metals show strong site preference, with Co and Ni occupying the tetrahedral sites and Ru the square pyramidal sites of the CoRuP and NiRuP Ru2P-type structures. The presence of Co or Ni in the tetrahedral sites leads to charge redistribution for Ru and, according to density functional theory calculations, a significant increase in the Ru d-band centers. As a result, the intrinsic activity of CoRuP and NiRuP increases considerably compared to Ru2P in both acidic and alkaline media. The effect is not observed for MoRuP, in which Mo prefers to occupy the pyramidal sites. In particular, CoRuP shows state-of-the-art activity, outperforming Ru2P with Pt-like activity in 0.5 M H2SO4 (η10 = 12.3 mV; η100 = 52 mV; turnover frequency (TOF) = 4.7 s−1). It remains extraordinarily active in alkaline conditions (η10 = 12.9 mV; η100 = 43.5 mV) with a TOF of 4.5 s−1, which is 4x higher than that of Ru2P and 10x that of Pt/C. Further increase in the Co content does not lead to drastic loss of activity, especially in alkaline medium, where, for example, the TOF of Co1.9Ru0.1P remains comparable to that of Ru2P and higher than that of Pt/C, highlighting the viability of the adopted approach to prepare cost-efficient catalysts.
中文翻译：
使用地球上丰富的过渡金属激活 Ru2P 型结构的金字塔位点中的 Ru，以实现极高的 HER 活性，同时最大限度地减少贵金属含量
合理设计高效pH通用的析氢反应催化剂以实现电化学水分解大规模制氢具有重要意义，但也是一项艰巨的任务。在此，Ru 2 P结构中的Ru原子被M=Co、Ni或Mo取代以产生M 2− x Ru x P纳米晶体。这些金属表现出强烈的位点偏好，Co和Ni占据CoRuP和NiRuP Ru 2 P型结构的四面体位点，Ru占据方锥体位点。四面体位点中 Co 或 Ni 的存在导致 Ru 的电荷重新分布，并且根据密度泛函理论计算，Ru d 带中心显着增加。因此，与 Ru 2 P 相比，CoRuP 和 NiRuP 在酸性和碱性介质中的固有活性均显着增加。 MoRuP 中没有观察到这种效应，其中 Mo 更喜欢占据金字塔位点。特别是，CoRuP 显示出最先进的活性，在 0.5 MH 2 SO 4中优于具有类 Pt 活性的 Ru 2 P ( η 10 = 12.3 mV; η 100 = 52 mV; 周转频率 (TOF) = 4.7 s −1 )。它在碱性条件下（ η 10 = 12.9 mV； η 100 = 43.5 mV）仍然具有极高的活性，TOF 为 4.5 s -1 ，比 Ru 2 P 高 4 倍，比 Pt/C 高 10 倍。 Co含量的进一步增加不会导致活性的急剧损失，特别是在碱性介质中，例如Co 1.9 Ru 0的TOF。1 P 仍然与 Ru 2 P 相当，并且高于 Pt/C，这凸显了所采用的方法制备经济高效的催化剂的可行性。
更新日期：2024-04-17
中文翻译：
使用地球上丰富的过渡金属激活 Ru2P 型结构的金字塔位点中的 Ru，以实现极高的 HER 活性，同时最大限度地减少贵金属含量
合理设计高效pH通用的析氢反应催化剂以实现电化学水分解大规模制氢具有重要意义，但也是一项艰巨的任务。在此，Ru 2 P结构中的Ru原子被M=Co、Ni或Mo取代以产生M 2− x Ru x P纳米晶体。这些金属表现出强烈的位点偏好，Co和Ni占据CoRuP和NiRuP Ru 2 P型结构的四面体位点，Ru占据方锥体位点。四面体位点中 Co 或 Ni 的存在导致 Ru 的电荷重新分布，并且根据密度泛函理论计算，Ru d 带中心显着增加。因此，与 Ru 2 P 相比，CoRuP 和 NiRuP 在酸性和碱性介质中的固有活性均显着增加。 MoRuP 中没有观察到这种效应，其中 Mo 更喜欢占据金字塔位点。特别是，CoRuP 显示出最先进的活性，在 0.5 MH 2 SO 4中优于具有类 Pt 活性的 Ru 2 P ( η 10 = 12.3 mV; η 100 = 52 mV; 周转频率 (TOF) = 4.7 s −1 )。它在碱性条件下（ η 10 = 12.9 mV； η 100 = 43.5 mV）仍然具有极高的活性，TOF 为 4.5 s -1 ，比 Ru 2 P 高 4 倍，比 Pt/C 高 10 倍。 Co含量的进一步增加不会导致活性的急剧损失，特别是在碱性介质中，例如Co 1.9 Ru 0的TOF。1 P 仍然与 Ru 2 P 相当，并且高于 Pt/C，这凸显了所采用的方法制备经济高效的催化剂的可行性。
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