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Pyrrolic Nitrogen Boosted H2 Generation from an Aqueous Solution of HCHO at Room Temperature by Metal-Free Carbon Catalysts
The Journal of Physical Chemistry Letters ( IF 4.8 ) Pub Date : 2024-04-18 , DOI: 10.1021/acs.jpclett.4c00283
Yu Sun 1, 2 , Yiting Xiao 2 , Lei Ren 3 , Ziheng Cheng 2 , Yaning Niu 2 , Zhichu Li 2 , Sai Zhang 1, 2
The Journal of Physical Chemistry Letters ( IF 4.8 ) Pub Date : 2024-04-18 , DOI: 10.1021/acs.jpclett.4c00283
Yu Sun 1, 2 , Yiting Xiao 2 , Lei Ren 3 , Ziheng Cheng 2 , Yaning Niu 2 , Zhichu Li 2 , Sai Zhang 1, 2
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Hydrogen production from organic hydrides represents a promising strategy for the development of safe and sustainable technologies for H2 storage and transportation. Nonetheless, the majority of existing procedures rely on noble metal catalysts and emit greenhouse gases such as CO2/CO. Herein, we demonstrated an alternative N-doped carbon (CN) catalyst for highly efficient and robust H2 production from an aqueous solution of formaldehyde (HCHO). Importantly, this process generated formic acid as a valuable byproduct instead of CO2/CO, enabling a clean H2 generation process with 100% atom economy. Mechanism investigations revealed that the pyrrolic N in the CN catalysts played a critical role in promoting H2 generation via enhancing the transformation of O2 to generate •OO– free radicals. Consequently, the optimized CN catalysts achieved a remarkable H2 generation rate of 13.6 mmol g–1 h–1 at 30 °C. This finding is anticipated to facilitate the development of liquid H2 storage and its large-scale utilization.
中文翻译：
室温下吡咯氮通过无金属碳催化剂从甲醛水溶液中促进氢气生成
由有机氢化物生产氢气代表了开发用于H 2储存和运输的安全和可持续技术的有前景的策略。尽管如此，大多数现有程序依赖于贵金属催化剂并排放温室气体，例如CO 2 /CO。在此，我们展示了一种替代的氮掺杂碳（CN）催化剂，用于从甲醛（HCHO）水溶液中高效、稳定地生产H 2 。重要的是，该过程产生了甲酸作为有价值的副产品，而不是CO 2 /CO，从而实现了具有100%原子经济性的清洁H 2生成过程。机理研究表明，CN催化剂中的吡咯N通过增强O 2转化生成• OO -自由基，在促进H 2生成方面发挥了关键作用。因此，优化的 CN 催化剂在 30 °C 下实现了 13.6 mmol g –1 h –1的显着 H 2生成速率。这一发现有望促进液态H 2储存的发展及其大规模利用。
更新日期：2024-04-18
中文翻译：
室温下吡咯氮通过无金属碳催化剂从甲醛水溶液中促进氢气生成
由有机氢化物生产氢气代表了开发用于H 2储存和运输的安全和可持续技术的有前景的策略。尽管如此，大多数现有程序依赖于贵金属催化剂并排放温室气体，例如CO 2 /CO。在此，我们展示了一种替代的氮掺杂碳（CN）催化剂，用于从甲醛（HCHO）水溶液中高效、稳定地生产H 2 。重要的是，该过程产生了甲酸作为有价值的副产品，而不是CO 2 /CO，从而实现了具有100%原子经济性的清洁H 2生成过程。机理研究表明，CN催化剂中的吡咯N通过增强O 2转化生成• OO -自由基，在促进H 2生成方面发挥了关键作用。因此，优化的 CN 催化剂在 30 °C 下实现了 13.6 mmol g –1 h –1的显着 H 2生成速率。这一发现有望促进液态H 2储存的发展及其大规模利用。
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