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Ru-Induced Defect Engineering in Co3O4 Lattice for High Performance Electrochemical Reduction of Nitrate to Ammonium
Small ( IF 13.0 ) Pub Date : 2024-04-11 , DOI: 10.1002/smll.202401333 Maggie Lim 1 , Zhipeng Ma 1 , George O'Connell 1 , Jodie A Yuwono 1 , Priyank Kumar 1 , Rouhollah Jalili 1 , Rose Amal 1 , Rahman Daiyan 1 , Emma C Lovell 1
Small ( IF 13.0 ) Pub Date : 2024-04-11 , DOI: 10.1002/smll.202401333 Maggie Lim 1 , Zhipeng Ma 1 , George O'Connell 1 , Jodie A Yuwono 1 , Priyank Kumar 1 , Rouhollah Jalili 1 , Rose Amal 1 , Rahman Daiyan 1 , Emma C Lovell 1
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Amidst these growing sustainability concerns, producing NH4+ via electrochemical NO3− reduction reaction (NO3RR) emerges as a promising alternative to the conventional Haber-Bosch process. In a pioneering approach, this study introduces Ru incorporation into Co3O4 lattices at the nanoscale and further couples it with electroreduction conditioning (ERC) treatment as a strategy to enhance metal oxide reducibility and induce oxygen vacancies, advancing NH4+ production from NO3RR. Here, supported by a suite of ex situ and in situ characterization measurements, the findings reveal that Ru enrichment promotes Co species reduction and oxygen vacancy formation. Further, as evidenced by the theoretical calculations, Ru integration lowers the energy barrier for oxygen vacancy formation, thereby facilitating a more energy-efficient NO3RR-to-NH4+ pathway. Optimal catalytic activity is realized with a Ru loading of 10 at.% (named 10Ru/Co3O4), achieving a high NH4+ production rate (98 nmol s−1 cm−2), selectivity (97.5%) and current density (≈100 mA cm−2) at −1.0 V vs RHE. The findings not only provide insights into defect engineering via the incorporation of secondary sites but also lay the groundwork for innovative catalyst design aimed at improving NH4+ yield from NO3RR. This research contributes to the ongoing efforts to develop sustainable electrochemical processes for nitrogen cycle management.
中文翻译：
Co3O4 晶格中钌诱导的缺陷工程用于硝酸盐高性能电化学还原为铵
在这些日益增长的可持续性问题中，通过电化学 NO 3 -还原反应 (NO 3 RR) 生产 NH 4 +成为传统哈伯-博世工艺的一种有前景的替代方案。本研究采用开创性方法，将 Ru 引入纳米级 Co 3 O 4晶格中，并进一步将其与电还原调节 (ERC) 处理结合起来，作为增强金属氧化物还原性和诱导氧空位的策略，从而促进从 NO 生产 NH 4 + 3 RR。在一系列异位和原位表征测量的支持下，研究结果表明，Ru 富集促进了 Co 物种的还原和氧空位的形成。此外，正如理论计算所证明的，Ru集成降低了氧空位形成的能垒，从而促进了更节能的NO 3 RR-to-NH 4 +途径。当 Ru 负载量为 10 at.%（命名为 10Ru/Co 3 O 4 ）时，实现了最佳催化活性，实现了高 NH 4 +生产率（98 nmol s -1 cm -2 ）、选择性（97.5%）和电流-1.0 V vs RHE 时的密度 (≈100 mA cm -2 )。这些发现不仅为通过结合二级位点进行缺陷工程提供了见解，而且还为旨在提高 NO 3 RR 中 NH 4 +产量的创新催化剂设计奠定了基础。这项研究有助于持续努力开发用于氮循环管理的可持续电化学过程。
更新日期：2024-04-11
中文翻译：
Co3O4 晶格中钌诱导的缺陷工程用于硝酸盐高性能电化学还原为铵
在这些日益增长的可持续性问题中，通过电化学 NO 3 -还原反应 (NO 3 RR) 生产 NH 4 +成为传统哈伯-博世工艺的一种有前景的替代方案。本研究采用开创性方法，将 Ru 引入纳米级 Co 3 O 4晶格中，并进一步将其与电还原调节 (ERC) 处理结合起来，作为增强金属氧化物还原性和诱导氧空位的策略，从而促进从 NO 生产 NH 4 + 3 RR。在一系列异位和原位表征测量的支持下，研究结果表明，Ru 富集促进了 Co 物种的还原和氧空位的形成。此外，正如理论计算所证明的，Ru集成降低了氧空位形成的能垒，从而促进了更节能的NO 3 RR-to-NH 4 +途径。当 Ru 负载量为 10 at.%（命名为 10Ru/Co 3 O 4 ）时，实现了最佳催化活性，实现了高 NH 4 +生产率（98 nmol s -1 cm -2 ）、选择性（97.5%）和电流-1.0 V vs RHE 时的密度 (≈100 mA cm -2 )。这些发现不仅为通过结合二级位点进行缺陷工程提供了见解，而且还为旨在提高 NO 3 RR 中 NH 4 +产量的创新催化剂设计奠定了基础。这项研究有助于持续努力开发用于氮循环管理的可持续电化学过程。
京公网安备 11010802027423号