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揭示 CO 氧化过程中 Cu+ 在缺陷 Ce-MOF 团簇中的作用和稳定机制
The Journal of Physical Chemistry Letters ( IF 4.8 ) Pub Date : 2024-04-03 , DOI: 10.1021/acs.jpclett.4c00324 Sergio Rojas-Buzo 1 , Davide Salusso 2 , Thanh-Hiep Thi Le 3 , Manuel A Ortuño 3 , Kirill A Lomachenko 2 , Silvia Bordiga 4
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负载在锆基金属有机骨架（MOF）上的铜单中心催化剂是众所周知的系统，其中活性位点的性质已被深入研究。相反，由于通常不清楚的 Cu 2+ /Cu +和 Ce 4+ /Ce 3+对行为，Ce 对应物的氧化还原化学更加有限。在此，我们研究了一种负载在有缺陷的Ce-MOF上的新型Cu 2+单中心催化剂，Cu/UiO-67(Ce)，作为CO氧化反应的催化剂。基于原位DRIFT 和原位XAS 光谱的结合，我们确定催化过程中产生的 Cu +位点起着关键作用。此外，缺陷Cu/UiO-67(Ce)材料中存在的与Ce 3+位点相关的氧空位能够激活O 2分子，从而关闭催化循环。这项工作中提出的结果为设计有缺陷的 Ce-MOF 负载的活性稳定的单中心催化剂开辟了一条新途径。
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