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Vacancy-Enhanced Sb–N4 Sites for the Oxygen Reduction Reaction and Zn–Air Battery
Nano Letters ( IF 9.6 ) Pub Date : 2024-03-29 , DOI: 10.1021/acs.nanolett.4c00808 Ying Zhang 1 , Zhi-Wen Chen 2 , Xu Liu 1 , Zi Wen 1 , Chandra Veer Singh 2, 3 , Chun Cheng Yang 1 , Qing Jiang 1
Nano Letters ( IF 9.6 ) Pub Date : 2024-03-29 , DOI: 10.1021/acs.nanolett.4c00808 Ying Zhang 1 , Zhi-Wen Chen 2 , Xu Liu 1 , Zi Wen 1 , Chandra Veer Singh 2, 3 , Chun Cheng Yang 1 , Qing Jiang 1
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With the advantages of a Fenton-inactive characteristic and unique p electrons that can hybridize with O2 molecules, p-block metal-based single-atom catalysts (SACs) for the oxygen reduction reaction (ORR) have tremendous potential. Nevertheless, their undesirable intrinsic activity caused by the closed d10 electronic configuration remains a major challenge. Herein, an Sb-based SAC featuring carbon vacancy-enhanced Sb–N4 active centers, corroborated by the results of high-angle annular dark-field scanning transmission electron microscopy and X-ray absorption fine structure, has been developed for an incredibly effective ORR. The obtained SbSA–N–C demonstrates a positive half-wave potential of 0.905 V and excellent structural stability in alkaline environments. Density functional theory calculations reveal that the carbon vacancies weaken the adsorption between Sb atoms and the OH* intermediate, thus promoting the ORR performance. Practically, the SbSA–N–C-based Zn–air batteries achieve impressive outcomes, such as a high power density of 181 mW cm–2, showing great potential in real-world applications.
中文翻译：
用于氧还原反应和锌空气电池的空位增强的Sb-N4位点
凭借芬顿惰性特性和可以与O 2分子杂化的独特p电子的优点，用于氧还原反应（ORR）的p区金属基单原子催化剂（SAC）具有巨大的潜力。然而，由封闭的 d 10电子构型引起的不良本征活性仍然是一个重大挑战。在此，我们开发了一种具有碳空位增强的 Sb-N 4活性中心的 Sb 基 SAC，并得到高角度环形暗场扫描透射电子显微镜和 X 射线吸收精细结构的结果证实，已开发出一种非常有效的ORR。所得Sb SA –N–C 在碱性环境中表现出0.905 V 的正半波电位和优异的结构稳定性。密度泛函理论计算表明，碳空位削弱了Sb原子与OH*中间体之间的吸附，从而提高了ORR性能。实际上，Sb SA –N–C 基锌空气电池取得了令人印象深刻的成果，例如 181 mW cm –2的高功率密度，在实际应用中显示出巨大的潜力。
更新日期：2024-03-29
中文翻译：
用于氧还原反应和锌空气电池的空位增强的Sb-N4位点
凭借芬顿惰性特性和可以与O 2分子杂化的独特p电子的优点，用于氧还原反应（ORR）的p区金属基单原子催化剂（SAC）具有巨大的潜力。然而，由封闭的 d 10电子构型引起的不良本征活性仍然是一个重大挑战。在此，我们开发了一种具有碳空位增强的 Sb-N 4活性中心的 Sb 基 SAC，并得到高角度环形暗场扫描透射电子显微镜和 X 射线吸收精细结构的结果证实，已开发出一种非常有效的ORR。所得Sb SA –N–C 在碱性环境中表现出0.905 V 的正半波电位和优异的结构稳定性。密度泛函理论计算表明，碳空位削弱了Sb原子与OH*中间体之间的吸附，从而提高了ORR性能。实际上，Sb SA –N–C 基锌空气电池取得了令人印象深刻的成果，例如 181 mW cm –2的高功率密度，在实际应用中显示出巨大的潜力。
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