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铜活性位点 *CH2CHO 的 CO 键定向断裂，通过 CO2 还原高效电合成乙烯
Applied Catalysis B: Environment and Energy ( IF 20.2 ) Pub Date : 2024-03-21 , DOI: 10.1016/j.apcatb.2024.123992
Huiying Zhang , Xiaojun Wang , Yanfei Sun , Xiaoxuan Wang , Zheng Tang , Shuyuan Li , Xueying Gao , Jinrui Wang , Zishan Hou , Kaiqi Nie , Jiangzhou Xie , Zhiyu Yang , Yi-Ming Yan
Applied Catalysis B: Environment and Energy ( IF 20.2 ) Pub Date : 2024-03-21 , DOI: 10.1016/j.apcatb.2024.123992
Huiying Zhang , Xiaojun Wang , Yanfei Sun , Xiaoxuan Wang , Zheng Tang , Shuyuan Li , Xueying Gao , Jinrui Wang , Zishan Hou , Kaiqi Nie , Jiangzhou Xie , Zhiyu Yang , Yi-Ming Yan
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*CHCHO 是铜基催化剂上 CO 还原反应 (CORR) 的关键中间体，取决于 Cu-C 和 CO 键的强度，用于选择性生产乙醇和乙烯。然而，在铜活性位点有针对性地裂解这些键是一个巨大的挑战。在这项研究中，我们通过电子富集策略操纵了 Cu 上的选择性 CO 键断裂，将反应转向乙烯合成。实验和理论研究均表明，Gd 的掺入提高了 Cu 位点的电子密度，从而增强了 Cu-O 相互作用，同时削弱了关键 Cu-*O-CHCH 分叉点处的 CO 键。值得注意的是，相对于未掺杂的 CuO，Gd 掺杂的 CuO (Gd-CuO) 的乙烯/CO 比率增加了 1.43 倍。这种改变将反应机制转向乙烯生成。我们的研究强调了调节反应中间体在优化铜基催化剂中 CO2RR 活性和选择性方面的关键作用，为未来催化剂的开发提供了宝贵的见解。
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更新日期：2024-03-21
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