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Decoupling of the Crystal Structure and Upconversion in HfO2 Nanocrystals: Emission Chromaticity to Determine the Nanoscale Dopant Distribution
Chemistry of Materials ( IF 7.2 ) Pub Date : 2024-03-15 , DOI: 10.1021/acs.chemmater.3c01622
Xavier H. Guichard 1 , Alessandro Lauria 1
Chemistry of Materials ( IF 7.2 ) Pub Date : 2024-03-15 , DOI: 10.1021/acs.chemmater.3c01622
Xavier H. Guichard 1 , Alessandro Lauria 1
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The study of rare-earth (RE)-based upconversion in HfO2 nanocrystals must consider the dual role of aliovalent doping. In fact, in this oxide, RE3+ doping not only induces luminescence but also perturbs the host material structure, leading to higher-symmetry polymorphs. Such a change of the crystal structure further affects the optical properties, making equivocal the interpretation of the upconversion luminescence (UCL) dependence on rare-earth sensitizer (Yb3+) and activator (Er3+) concentrations. We propose the introduction of an additional optically inactive dopant (Lu3+), enabling the investigation of the separate influence of the crystal structure and dopant concentrations on upconversion. For identical concentrations of Er3+ and Yb3+, the comparison of the cubic and monoclinic polymorphs of HfO2 shows the essential role of the crystal structure alone on UCL. In cubic HfO2, the emission intensity and chromaticity vary by more than 2 orders of magnitude depending on Er3+ and Yb3+ concentrations. Furthermore, the labeling of upconversion spectral features in phase-pure polymorphs and their correlation with the composition allow a clearer interpretation of UCL in phase mixtures, where the use of UCL chromaticity to determine the local rare-earth distribution reveals its intrinsic inhomogeneity at the nanoscale between different polymorphs. Hence, these results represent an important step toward highly efficient upconverting hafnia nanocrystals with tunable optical properties and provide a deeper understanding of doping distribution during the formation of mixed-phase particle systems.
中文翻译：
HfO2 纳米晶体中晶体结构和上转换的解耦：发射色度确定纳米级掺杂剂分布
HfO 2纳米晶体中基于稀土（RE）的上转换研究必须考虑异价掺杂的双重作用。事实上，在这种氧化物中，RE 3+掺杂不仅会引起发光，还会扰乱主体材料结构，从而产生更高对称性的多晶型物。晶体结构的这种变化进一步影响光学性质，使得上转换发光（UCL）对稀土敏化剂（Yb 3+）和活化剂（Er 3+）浓度依赖性的解释变得模棱两可。我们建议引入额外的光学非活性掺杂剂（Lu 3+），从而能够研究晶体结构和掺杂剂浓度对上转换的单独影响。对于相同浓度的Er 3+和Yb 3+ ，HfO 2的立方和单斜晶型的比较显示了晶体结构单独对UCL的重要作用。在立方HfO 2中，发射强度和色度根据Er 3+和Yb 3+浓度变化超过2个数量级。此外，纯相多晶型物中上转换光谱特征的标记及其与成分的相关性可以更清晰地解释相混合物中的 UCL，其中使用 UCL 色度来确定局部稀土分布揭示了其在纳米尺度上的内在不均匀性不同的多晶型物之间。因此，这些结果代表了朝着具有可调光学特性的高效上转换氧化铪纳米晶体迈出的重要一步，并提供了对混合相颗粒系统形成过程中掺杂分布的更深入的了解。
更新日期：2024-03-15
中文翻译：
HfO2 纳米晶体中晶体结构和上转换的解耦：发射色度确定纳米级掺杂剂分布
HfO 2纳米晶体中基于稀土（RE）的上转换研究必须考虑异价掺杂的双重作用。事实上，在这种氧化物中，RE 3+掺杂不仅会引起发光，还会扰乱主体材料结构，从而产生更高对称性的多晶型物。晶体结构的这种变化进一步影响光学性质，使得上转换发光（UCL）对稀土敏化剂（Yb 3+）和活化剂（Er 3+）浓度依赖性的解释变得模棱两可。我们建议引入额外的光学非活性掺杂剂（Lu 3+），从而能够研究晶体结构和掺杂剂浓度对上转换的单独影响。对于相同浓度的Er 3+和Yb 3+ ，HfO 2的立方和单斜晶型的比较显示了晶体结构单独对UCL的重要作用。在立方HfO 2中，发射强度和色度根据Er 3+和Yb 3+浓度变化超过2个数量级。此外，纯相多晶型物中上转换光谱特征的标记及其与成分的相关性可以更清晰地解释相混合物中的 UCL，其中使用 UCL 色度来确定局部稀土分布揭示了其在纳米尺度上的内在不均匀性不同的多晶型物之间。因此，这些结果代表了朝着具有可调光学特性的高效上转换氧化铪纳米晶体迈出的重要一步，并提供了对混合相颗粒系统形成过程中掺杂分布的更深入的了解。
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