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Cascaded p–d Orbital Hybridization Interaction in Ultrathin High-Entropy Alloy Nanowires Boosts Complete Non-CO Pathway of Methanol Oxidation Reaction
Advanced Science ( IF 14.3 ) Pub Date : 2024-03-14 , DOI: 10.1002/advs.202309813
Yipin Lv 1, 2 , Pei Liu 1 , Ruixin Xue 2 , Qiudi Guo 1 , Jinyu Ye 3 , Daowei Gao 2 , Guangce Jiang 1 , Shiju Zhao 1 , Lixia Xie 1 , Yunlai Ren 1 , Pengfang Zhang 4 , Yao Wang 5 , Yuchen Qin 1
Advanced Science ( IF 14.3 ) Pub Date : 2024-03-14 , DOI: 10.1002/advs.202309813
Yipin Lv 1, 2 , Pei Liu 1 , Ruixin Xue 2 , Qiudi Guo 1 , Jinyu Ye 3 , Daowei Gao 2 , Guangce Jiang 1 , Shiju Zhao 1 , Lixia Xie 1 , Yunlai Ren 1 , Pengfang Zhang 4 , Yao Wang 5 , Yuchen Qin 1
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Designing high efficiency platinum (Pt)-based catalysts for methanol oxidation reaction (MOR) with high “non-CO” pathway selectivity is strongly desired and remains a grand challenge. Herein, PtRuNiCoFeGaPbW HEA ultrathin nanowires (HEA-8 UNWs) are synthesized, featuring unique cascaded p–d orbital hybridization interaction by inducing dual p-block metals (Ga and Pb). In comparison with Pt/C, HEA-8 UNWs exhibit 15.0- and 4.2-times promotion of specific and mass activity for MOR. More importantly, electrochemical in situ FITR spectroscopy reveals that the production/adsorption of CO (CO*) intermediate is effectively avoided on HEA-8 UNWs, leading to the complete “non-CO” pathway for MOR. Theoretical calculations demonstrate the optimized electronic structure of HEA-8 UNWs can facilitates a lower energy barrier for the “non-CO” pathway in the MOR.
中文翻译：
超薄高熵合金纳米线中的级联p-d轨道杂化相互作用促进了甲醇氧化反应的完整非CO途径
设计具有高“非CO”途径选择性的用于甲醇氧化反应（MOR）的高效铂（Pt）催化剂是人们的强烈愿望，并且仍然是一个巨大的挑战。在此，合成了 PtRuNiCoFeGaPbW HEA 超薄纳米线（HEA-8 UNW），通过诱导双p区金属（Ga 和 Pb），具有独特的级联p - d轨道杂化相互作用。与 Pt/C 相比，HEA-8 UNW 对 MOR 的比活性和质量活性分别提高了 15.0 倍和 4.2 倍。更重要的是，电化学原位 FITR 光谱表明，HEA-8 UNW 有效避免了 CO (CO * ) 中间体的产生/吸附，从而实现了 MOR 的完整“非 CO”途径。理论计算表明，HEA-8 UNW 的优化电子结构有助于降低 MOR 中“非 CO”途径的能垒。
更新日期：2024-03-14
中文翻译：
超薄高熵合金纳米线中的级联p-d轨道杂化相互作用促进了甲醇氧化反应的完整非CO途径
设计具有高“非CO”途径选择性的用于甲醇氧化反应（MOR）的高效铂（Pt）催化剂是人们的强烈愿望，并且仍然是一个巨大的挑战。在此，合成了 PtRuNiCoFeGaPbW HEA 超薄纳米线（HEA-8 UNW），通过诱导双p区金属（Ga 和 Pb），具有独特的级联p - d轨道杂化相互作用。与 Pt/C 相比，HEA-8 UNW 对 MOR 的比活性和质量活性分别提高了 15.0 倍和 4.2 倍。更重要的是，电化学原位 FITR 光谱表明，HEA-8 UNW 有效避免了 CO (CO * ) 中间体的产生/吸附，从而实现了 MOR 的完整“非 CO”途径。理论计算表明，HEA-8 UNW 的优化电子结构有助于降低 MOR 中“非 CO”途径的能垒。
京公网安备 11010802027423号