我们开发了一系列高负载量的Co-Al2O-SiO催化剂，通过微调Al/Si比例来增强N-丙基咔唑（NPCZ）的氢化反应。我们的研究表明，调整这个比例可以显着改变 Co 纳米粒子的电子结构，正如 XPS、H-TPD 和 CO-DRIFT 分析所证实的那样，从而影响氢物质的吸附及其与 NPCZ 中间体不饱和 π 键的相互作用。最佳的 Al 浓度可促进 Co 纳米粒子的分散，而过量的 Al 会导致酸度增加和表面积减少。 Al/Si比为4的Co/AlSiO催化剂能够实现NPCZ的快速稳定加氢，表现出优异的加氢效率，活化能达到64.53 kJ/mol，并在10个循环后保持高性能。通过 DFT 计算，我们探索了 6 种不同 Co10/Al-Si-O 模型的 d 带中心和 Bader 电荷，并评估了 NPCZ 中间体的吸附能以及三个逐步反应的能量。从 NPCZ 到 4H-NPCZ 的初始加氢步骤主要受催化剂酸度/碱度的影响，而随后的 4H-NPCZ 和 8H-NPCZ 更深层次的加氢步骤则由金属和吸附物之间的 d-π 反馈相互作用控制。这项研究为 LOHC 加氢中钴基催化剂的最佳载体选择提供了重要指导。



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