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Heterogeneous activation of peroxymonosulfate over porous graphitized carbon-supported CoS catalyst for efficient removal of gaseous chlorobenzene
Chemical Engineering Journal ( IF 13.3 ) Pub Date : 2024-02-20 , DOI: 10.1016/j.cej.2024.149831 Cong Pan , Yihui Zhang , Wenyu Wang , Feng Wu , Zhixiong You , Jing Xu , Jinjun Li
Chemical Engineering Journal ( IF 13.3 ) Pub Date : 2024-02-20 , DOI: 10.1016/j.cej.2024.149831 Cong Pan , Yihui Zhang , Wenyu Wang , Feng Wu , Zhixiong You , Jing Xu , Jinjun Li
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Chlorobenzene (CB) is a typical example of chlorinated volatile organic compounds (CVOCs) that require pollution control. Using wet scrubbers coupled with advanced oxidation processes (AOPs) has become a promising technique to degrade gaseous CVOCs. Here, a CoS-loaded porous graphitized carbon (PGC) served as an adsorbent for CVOCs and a catalyst to activate peroxymonosulfate (PMS) to construct a wet scrubber for CB degradation. CoS/PGC exhibited excellent catalytic performance at pH 9.0; a 0.1 g/L CoS/PGC dosage and a 10 mM initial PMS concentration achieved 90% CB (25 ppmv) removal within 500 min. Electron spin resonance and quenching experiments identified hydroxyl radicals and sulfate radicals as the main reactive oxygen species that removed CB. In addition, we proposed possible CB degradation pathways by intermediates identified using liquid chromatography-mass spectrometry and density functional theory calculations. Electrochemical experimental results such as cyclic voltammetry and Nyquist proved that CoS/PGC has superior electron transport capacity compared to CoS. A possible catalytic mechanism for CB removal in CoS/PGC + PMS system was proposed by ESR and XPS spectra. By using continuous dosing or pulsed dosing to replenish PMS to maintain its suitable concentration, the system achieves a commendable long-term efficiency. Moreover, this catalyst displayed excellent recyclability and universal applicability to treat various gaseous CVOCs as well as the scrubbing solution replacement with tap water for efficient CB removal. This study may provide new fundamental insights into the PGC-supported catalysts for wet oxidation of CVOCs or other contaminants.
中文翻译:
在多孔石墨化碳负载 CoS 催化剂上对过氧一硫酸盐进行非均相活化,用于高效去除气态氯苯
氯苯 (CB) 是需要污染控制的氯化挥发性有机化合物 (CVOC) 的典型例子。使用湿式洗涤器与高级氧化工艺 (AOP) 相结合已成为降解气态 CVOC 的一种很有前途的技术。在这里,负载 CoS 的多孔石墨化碳 (PGC) 用作 CVOC 的吸附剂和活化过氧一硫酸盐 (PMS) 的催化剂,以构建用于 CB 降解的湿式洗涤器。CoS/PGC 在 pH 9.0 时表现出优异的催化性能;0.1 g/L CoS/PGC 剂量和 10 mM 初始 PMS 浓度在 500 分钟内实现了 90% 的 CB (25 ppmv) 去除。电子自旋共振和猝灭实验确定羟基自由基和硫酸根自由基是去除 CB 的主要活性氧。此外,我们提出了使用液相色谱-质谱和密度泛函理论计算鉴定的中间体可能的 CB 降解途径。循环伏安法和奈奎斯特法等电化学实验结果证明,与 CoS 相比,CoS/PGC 具有优越的电子传输能力。通过 ESR 和 XPS 谱图提出了一种可能的催化机制,用于 CoS/PGC + PMS 系统中去除 CB。通过使用连续加样或脉冲加样来补充 PMS 以保持其合适的浓度,该系统实现了值得称道的长期效率。此外,该催化剂表现出优异的可回收性和普遍适用性,可用于处理各种气态 CVOC,以及用自来水替代洗涤液以高效去除 CB。本研究可能为 PGC 负载的催化剂用于 CVOC 或其他污染物的湿式氧化提供新的基础见解。
更新日期:2024-02-20
中文翻译:

在多孔石墨化碳负载 CoS 催化剂上对过氧一硫酸盐进行非均相活化,用于高效去除气态氯苯
氯苯 (CB) 是需要污染控制的氯化挥发性有机化合物 (CVOC) 的典型例子。使用湿式洗涤器与高级氧化工艺 (AOP) 相结合已成为降解气态 CVOC 的一种很有前途的技术。在这里,负载 CoS 的多孔石墨化碳 (PGC) 用作 CVOC 的吸附剂和活化过氧一硫酸盐 (PMS) 的催化剂,以构建用于 CB 降解的湿式洗涤器。CoS/PGC 在 pH 9.0 时表现出优异的催化性能;0.1 g/L CoS/PGC 剂量和 10 mM 初始 PMS 浓度在 500 分钟内实现了 90% 的 CB (25 ppmv) 去除。电子自旋共振和猝灭实验确定羟基自由基和硫酸根自由基是去除 CB 的主要活性氧。此外,我们提出了使用液相色谱-质谱和密度泛函理论计算鉴定的中间体可能的 CB 降解途径。循环伏安法和奈奎斯特法等电化学实验结果证明,与 CoS 相比,CoS/PGC 具有优越的电子传输能力。通过 ESR 和 XPS 谱图提出了一种可能的催化机制,用于 CoS/PGC + PMS 系统中去除 CB。通过使用连续加样或脉冲加样来补充 PMS 以保持其合适的浓度,该系统实现了值得称道的长期效率。此外,该催化剂表现出优异的可回收性和普遍适用性,可用于处理各种气态 CVOC,以及用自来水替代洗涤液以高效去除 CB。本研究可能为 PGC 负载的催化剂用于 CVOC 或其他污染物的湿式氧化提供新的基础见解。