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Pt/TiO2 催化剂:通过苯燃烧中的金属纳米晶体尺寸控制揭示界面活性
Applied Surface Science ( IF 6.3 ) Pub Date : 2024-02-01 , DOI: 10.1016/j.apsusc.2024.159515 Mingshuo Tian , Zhiwei Huang , Jiangwei Ni , Wen Chen , Qiqi Zhou , Huazhen Shen , Xiaomin Wu , Huawang Zhao , Guohua Jing
阐明 Pt 基苯燃烧催化剂中的活性位点一直是一个长期的挑战,阻碍了此类催化剂的合理设计。我们已经成功地将活性位点精确定位到 Pt 纳米颗粒的周边,故意排除了角原子。这一成就源于一种全面的方法,包括 Pt 纳米晶体尺寸和形态的受控合成、高级光谱表征和详细的几何模型分析。我们合成了直径 (d) 为 2.2 至 6.6 nm 的明确定义的截短六面体 Pt 纳米颗粒。值得注意的是,我们的 Pt/TiO2 催化剂的周转频率 (TOF) 与纳米颗粒直径呈负相关,呈 d-1.09±0.11 趋势。这种相关性将模型预测的周长直径比(不包括拐角)与 d-1.01±0.09 指数相匹配,确认了活动部位的位置。X 射线光电子能谱和使用不同支撑材料的实验提供了进一步的支持,这强调了 Pt/TiO2 界面的高活性。通过 TiOx 封装 Pt 纳米颗粒的关键 H2 处理步骤不包括表面积和角落作为贡献活性位点。0.7% Pt/TiO2 催化剂在测试条件下也表现出显著的稳定性。原位 FTIR 分析提供了对苯燃烧逐步机制的见解,揭示了中间物种及其转化途径。通过微调 Pt 纳米颗粒的几何形状并将 TOF 与特定表面位点相关联,我们的研究突出了 Pt 原子的周长是苯燃烧的主要活性位点。 这些结果对该领域做出了重大贡献,为设计用于消除 VOC 的高效催化剂提供了一种战略方法,对环境保护和催化科学的进步都有影响。
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