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Lanthanide Doping into All-Inorganic Heterometallic Halide Layered Double Perovskite Nanocrystals for Multimodal Visible and Near-Infrared Emission
Journal of the American Chemical Society ( IF 14.4 ) Pub Date : 2024-01-26 , DOI: 10.1021/jacs.3c11164 Tong Cai 1 , Wenwu Shi 1, 2 , Rongzhen Wu 1 , Chun Chu 3 , Na Jin 1 , Junyu Wang 1 , Weiwei Zheng 3 , Xinzhong Wang 2 , Ou Chen 1
Journal of the American Chemical Society ( IF 14.4 ) Pub Date : 2024-01-26 , DOI: 10.1021/jacs.3c11164 Tong Cai 1 , Wenwu Shi 1, 2 , Rongzhen Wu 1 , Chun Chu 3 , Na Jin 1 , Junyu Wang 1 , Weiwei Zheng 3 , Xinzhong Wang 2 , Ou Chen 1
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The introduction of lanthanide ions (Ln3+) into all-inorganic lead-free halide perovskites has captured significant attention in optoelectronic applications. However, doping Ln3+ ions into heterometallic halide layered double perovskite (LDP) nanocrystals (NCs) and their associated doping mechanisms remain unexplored. Herein, we report the first colloidal synthesis of Ln3+ (Yb3+, Er3+)-doped LDP NCs utilizing a modified hot-injection method. The resulting NCs exhibit efficient near-infrared (NIR) photoluminescence in both NIR-I and NIR-II regions, achieved through energy transfer down-conversion mechanisms. Density functional theory calculations reveal that Ln3+ dopants preferentially occupy the Sb3+ cation positions, resulting in a disruption of local site symmetry of the LDP lattices. By leveraging sensitizations of intermediate energy levels, we delved into a series of Ln3+-doped Cs4M(II)Sb2Cl12 (M(II): Cd2+ or Mn2+) LDP NCs via co-doping strategies. Remarkably, we observe a brightening effect of the predark states of Er3+ dopant in the Er3+-doped Cs4M(II)Sb2Cl12 LDP NCs owing to the Mn component acting as an intermediate energy bridge. This study not only advances our understanding of energy transfer mechanisms in doped NCs but also propels all-inorganic LDP NCs for a wider range of optoelectronic applications.
中文翻译：
镧系元素掺杂到全无机异金属卤化物层状双钙钛矿纳米晶中用于多模态可见光和近红外发射
将镧系元素离子（Ln 3+ ）引入全无机无铅卤化物钙钛矿中引起了光电应用领域的广泛关注。然而，将Ln 3+离子掺杂到异金属卤化物层状双钙钛矿（LDP）纳米晶体（NC）中及其相关的掺杂机制仍未得到探索。在此，我们报告了利用改进的热注射方法首次胶体合成Ln 3+ (Yb 3+ , Er 3+ )掺杂的LDP NC。由此产生的 NC 在 NIR-I 和 NIR-II 区域均表现出高效的近红外 (NIR) 光致发光，这是通过能量转移下转换机制实现的。密度泛函理论计算表明，Ln 3+掺杂剂优先占据Sb 3+阳离子位置，导致LDP 晶格的局部位点对称性破坏。通过利用中间能级的敏化，我们通过共掺杂策略研究了一系列 Ln 3+掺杂的 Cs 4 M(II)Sb 2 Cl 12 (M(II): Cd 2+或 Mn 2+ ) LDP NC 。值得注意的是，我们观察到Er 3+掺杂Cs 4 M(II)Sb 2 Cl 12 LDP NCs 中Er 3+掺杂剂的预暗态增亮效应是由于Mn 组分充当中间能量桥。这项研究不仅增进了我们对掺杂NC中能量转移机制的理解，而且推动了全无机LDP NC在更广泛的光电应用中的发展。
更新日期：2024-01-26
中文翻译：
镧系元素掺杂到全无机异金属卤化物层状双钙钛矿纳米晶中用于多模态可见光和近红外发射
将镧系元素离子（Ln 3+ ）引入全无机无铅卤化物钙钛矿中引起了光电应用领域的广泛关注。然而，将Ln 3+离子掺杂到异金属卤化物层状双钙钛矿（LDP）纳米晶体（NC）中及其相关的掺杂机制仍未得到探索。在此，我们报告了利用改进的热注射方法首次胶体合成Ln 3+ (Yb 3+ , Er 3+ )掺杂的LDP NC。由此产生的 NC 在 NIR-I 和 NIR-II 区域均表现出高效的近红外 (NIR) 光致发光，这是通过能量转移下转换机制实现的。密度泛函理论计算表明，Ln 3+掺杂剂优先占据Sb 3+阳离子位置，导致LDP 晶格的局部位点对称性破坏。通过利用中间能级的敏化，我们通过共掺杂策略研究了一系列 Ln 3+掺杂的 Cs 4 M(II)Sb 2 Cl 12 (M(II): Cd 2+或 Mn 2+ ) LDP NC 。值得注意的是，我们观察到Er 3+掺杂Cs 4 M(II)Sb 2 Cl 12 LDP NCs 中Er 3+掺杂剂的预暗态增亮效应是由于Mn 组分充当中间能量桥。这项研究不仅增进了我们对掺杂NC中能量转移机制的理解，而且推动了全无机LDP NC在更广泛的光电应用中的发展。
京公网安备 11010802027423号