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Light-driven H2O2 production over redox-active imine-linked covalent organic frameworks
Advanced Powder Materials Pub Date : 2024-01-24 , DOI: 10.1016/j.apmate.2024.100179
Songlin Zhang , Jinwen Hu , Wenzhe Shang , Jingya Guo , Xusheng Cheng , Suchan Song , Tianna Liu , Wei Liu , Yantao Shi
Advanced Powder Materials Pub Date : 2024-01-24 , DOI: 10.1016/j.apmate.2024.100179
Songlin Zhang , Jinwen Hu , Wenzhe Shang , Jingya Guo , Xusheng Cheng , Suchan Song , Tianna Liu , Wei Liu , Yantao Shi
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Imine-linked covalent organic frameworks (COFs) provide distinctive prospects for promoting photocatalytic HO production, yet the intricate involvement of imine-derived linkages chemistry under light irradiation remains incompletely elucidated. Here, imine-linked COF-LZU1 demonstrates a visible light-driven HO evolution rate of 387 μmol g h, particularly, negligible dependence on the sacrificial agents. By virtue of electron paramagnetic spectroscopy and solid-state nuclear magnetic resonance, we experimentally tracked the structure evolution and identified its autooxidation to Wurster's salt mimics under the photocatalytic conditioning. This finding coincides with the radical anion ·O governed reaction pathway and is further rationalized with additional theoretical calculations. This study provides insights into both photophysical/photochemical aspects over the imine-linkage structure.
中文翻译:
氧化还原活性亚胺连接的共价有机骨架上光驱动的 H2O2 生产
亚胺连接的共价有机骨架(COF)为促进光催化 H2O 生产提供了独特的前景,但亚胺衍生的化学键在光照射下的复杂参与仍未完全阐明。在这里,亚胺连接的 COF-LZU1 表现出可见光驱动的 H2O 释放速率为 387 μmol g h,特别是对牺牲剂的依赖性可以忽略不计。借助电子顺磁光谱和固态核磁共振,我们通过实验跟踪了结构演化,并鉴定了其在光催化条件下自动氧化为沃斯特盐模拟物。这一发现与自由基阴离子·O控制的反应途径一致,并通过额外的理论计算进一步合理化。这项研究提供了对亚胺键合结构的光物理/光化学方面的见解。
更新日期:2024-01-24
中文翻译:

氧化还原活性亚胺连接的共价有机骨架上光驱动的 H2O2 生产
亚胺连接的共价有机骨架(COF)为促进光催化 H2O 生产提供了独特的前景,但亚胺衍生的化学键在光照射下的复杂参与仍未完全阐明。在这里,亚胺连接的 COF-LZU1 表现出可见光驱动的 H2O 释放速率为 387 μmol g h,特别是对牺牲剂的依赖性可以忽略不计。借助电子顺磁光谱和固态核磁共振,我们通过实验跟踪了结构演化,并鉴定了其在光催化条件下自动氧化为沃斯特盐模拟物。这一发现与自由基阴离子·O控制的反应途径一致,并通过额外的理论计算进一步合理化。这项研究提供了对亚胺键合结构的光物理/光化学方面的见解。