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Dual-Atom Co/Ni Electrocatalyst Anchored at the Surface-Modified Ti3C2Tx MXene Enables Efficient Hydrogen and Oxygen Evolution Reactions
ACS Nano ( IF 15.8 ) Pub Date : 2024-01-24 , DOI: 10.1021/acsnano.3c09639 Xin Zhao 1 , Wan-Peng Li 1 , Yanhui Cao 2 , Arsenii Portniagin 1 , Bing Tang 1 , Shixun Wang 1 , Qi Liu 1 , Denis Y W Yu 3 , Xiaoyan Zhong 1 , Xuerong Zheng 1, 2, 4 , Andrey L Rogach 1
ACS Nano ( IF 15.8 ) Pub Date : 2024-01-24 , DOI: 10.1021/acsnano.3c09639 Xin Zhao 1 , Wan-Peng Li 1 , Yanhui Cao 2 , Arsenii Portniagin 1 , Bing Tang 1 , Shixun Wang 1 , Qi Liu 1 , Denis Y W Yu 3 , Xiaoyan Zhong 1 , Xuerong Zheng 1, 2, 4 , Andrey L Rogach 1
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Dual-atom catalytic sites on conductive substrates offer a promising opportunity for accelerating the kinetics of multistep hydrogen and oxygen evolution reactions (HER and OER, respectively). Using MXenes as substrates is a promising strategy for depositing those dual-atom electrocatalysts, if the efficient surface anchoring strategy ensuring metal-substrate interactions and sufficient mass loading is established. We introduce a surface-modification strategy of MXene substrates by preadsorbing L-tryptophan molecules, which enabled attachment of dual-atom Co/Ni electrocatalyst at the surface of Ti3C2Tx by forming N–Co/Ni-O bonds, with mass loading reaching as high as 5.6 wt %. The electron delocalization resulting from terminated O atoms on MXene substrates, N atoms in L-tryptophan anchoring moieties, and catalytic metal atoms Co and Ni provides an optimal adsorption strength of intermediates and boosts the HER and OER kinetics, thereby notably promoting the intrinsic activity of the electrocatalyst. CoNi-Ti3C2Tx electrocatalyst displayed HER and OER overpotentials of 31 and 241 mV at 10 mA cm–2, respectively. Importantly, the CoNi-Ti3C2Tx electrocatalyst also exhibited high operational stability for both OER and HER over 100 h at an industrially relevant current density of 500 mA cm–2. Our study provided guidance for constructing dual-atom active metal sites on MXene substrates to synergistically enhance the electrochemical efficiency and stability of the energy conversion and storage systems.
中文翻译：
锚定在表面改性 Ti3C2TX MXene 上的双原子 Co/Ni 电催化剂可实现高效的析氢和析氧反应
导电基底上的双原子催化位点为加速多步析氢反应和析氧反应（分别为 HER 和 OER）的动力学提供了有希望的机会。如果建立了确保金属-基底相互作用和足够质量负载的有效表面锚定策略，那么使用 MXenes 作为基底是沉积这些双原子电催化剂的一种有前景的策略。我们引入了通过预吸附L-色氨酸分子对MXene基底进行表面修饰的策略，通过形成N-Co/Ni-O键，使双原子Co/Ni电催化剂附着在Ti 3 C 2 T x表面，质量负载量高达5.6 wt%。 MXene 底物上终止的 O 原子、 L-色氨酸锚定部分中的 N 原子以及催化金属原子 Co 和 Ni 产生的电子离域提供了中间体的最佳吸附强度，并增强了 HER 和 OER 动力学，从而显着促进了电催化剂。 CoNi-Ti 3 C 2 T x电催化剂在 10 mA cm –2下的 HER 和 OER 过电势分别为 31 和 241 mV。重要的是，CoNi-Ti 3 C 2 T x电催化剂在工业相关电流密度为 500 mA cm –2的情况下，在 100 小时内对 OER 和 HER 都表现出较高的运行稳定性。我们的研究为在 MXene 基底上构建双原子活性金属位点提供了指导，以协同提高能量转换和存储系统的电化学效率和稳定性。
更新日期：2024-01-24
中文翻译：
锚定在表面改性 Ti3C2TX MXene 上的双原子 Co/Ni 电催化剂可实现高效的析氢和析氧反应
导电基底上的双原子催化位点为加速多步析氢反应和析氧反应（分别为 HER 和 OER）的动力学提供了有希望的机会。如果建立了确保金属-基底相互作用和足够质量负载的有效表面锚定策略，那么使用 MXenes 作为基底是沉积这些双原子电催化剂的一种有前景的策略。我们引入了通过预吸附L-色氨酸分子对MXene基底进行表面修饰的策略，通过形成N-Co/Ni-O键，使双原子Co/Ni电催化剂附着在Ti 3 C 2 T x表面，质量负载量高达5.6 wt%。 MXene 底物上终止的 O 原子、 L-色氨酸锚定部分中的 N 原子以及催化金属原子 Co 和 Ni 产生的电子离域提供了中间体的最佳吸附强度，并增强了 HER 和 OER 动力学，从而显着促进了电催化剂。 CoNi-Ti 3 C 2 T x电催化剂在 10 mA cm –2下的 HER 和 OER 过电势分别为 31 和 241 mV。重要的是，CoNi-Ti 3 C 2 T x电催化剂在工业相关电流密度为 500 mA cm –2的情况下，在 100 小时内对 OER 和 HER 都表现出较高的运行稳定性。我们的研究为在 MXene 基底上构建双原子活性金属位点提供了指导，以协同提高能量转换和存储系统的电化学效率和稳定性。
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