使用金属氧化物负载的铂 (Pt) 进行催化燃烧是一种去除苯的环保方法。然而，Pt 分散度、吸附性能和整个 Pt 尺寸范围内的反应性之间的关系仍不清楚，因为许多先前的研究仅关注一两个 Pt 尺寸范围。这项研究系统地研究了各种尺寸（包括孤立原子、亚纳米簇和纳米粒子）的 Pt 的氧化态、电子密度以及由此产生的吸附特性。合成后的 Pt/Fe2O3 催化剂在多面 Fe2O3 载体上具有确定的 Pt 分散度和电子态。苯燃烧动力学通过从单原子到亚纳米簇和 2 nm 颗粒的 Pt 实体进行测量，阐明了机制和结构-反应性联系。研究结果揭示了偏离分散特征的令人惊讶的非单调活性趋势，其顺序为：Pt 亚纳米簇％3C Pt 单原子％3C Pt 纳米颗粒。尽管分散度很高，但单个 Pt 原子和纳米团簇的苯燃烧活性比 Fe2O3 上的 2 nm Pt 颗粒要低。这种活性降低源于单原子和纳米团簇对苯和 O2 的吸附亲和力降低，这可以追溯到它们的氧化 Pt 价态。相比之下，2 nm 的 Pt 颗粒表现出优异的苯和氧气吸附能力，这是由金属 Pt 整体实现的，从而最大限度地提高了反应活性。其他见解表明，Fe2O3 上负载的单个 Pt 原子通过非竞争性机制避免了苯/O2 的竞争性吸附，与具有竞争性吸附的纳米团簇相比，适度提高了性能。 然而，Pt 价态比吸附机制具有更大的影响，因为 Pt 纳米颗粒比单个原子和纳米团簇活性要高得多。原位分析提出了活性 Pt 位点上苯的合理分解路线。微调 Pt 分散度和电子结构以及动力学机制导致苯燃烧反应性发生显着变化的新发现将有助于合理设计用于消除苯的高效 Pt 催化剂。



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